Etude theorique et experimentale de l'activite catalytique de surfaces metalliques obtenues par depot de palladium sur le nickel

par Philippe Hermann

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de B. BIGOT.

Soutenue en 1996

à École normale supérieure (Lyon) .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Nous avons prepare sous ultra-vide un catalyseur bimetallique pd-ni par depot d'atomes de palladium sur une surface de nickel. Celui-ci presente, des les plus faibles teneurs en palladium, une activite catalytique et une selectivite comparable a celle du palladium pur, vis a vis de l'hydrogenation du butadiene. Si le catalyseur subit un traitement thermique a temperature moderee, son activite catalytique augmente d'un ordre de grandeur. Differentes techniques de caracterisation de surface permettent de mettre en evidence des proprietes electroniques particulieres des atomes de palladium environnes d'atomes de nickel par rapport au palladium pur. Le recuit, induisant la penetration des atomes de palladium dans la premiere couche du substrat de nickel, conduit a des modifications geometriques de cette surface sans modification electronique supplementaire. Dans tous les cas les atomes de palladium demeurent a la surface du catalyseur. Le couplage entre les analyses experimentales et les calculs theoriques permettent d'interpreter ces differentes caracteristiques (geometriques et electroniques) ainsi que les modifications importantes des proprietes chimisorptives de la surface du systeme bimetallique qui en decoulent. Pour une perturbation electronique (consecutive a l'adsorption) identique a celle calculee sur le palladium pur, la molecule de butadiene est moins fortement adsorbee sur la surface du systeme bimetallique. Si l'adsorption du butadiene represente l'etape limitante de la reaction d'hydrogenation, la force d'adsorption moins grande de la molecule permet de disposer d'une molecule moins stabilisee, plus reactive et ainsi d'interpreter le gain d'activite catalytique


  • Pas de résumé disponible.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe sous forme papier

Informations

  • Détails : 237 P.
  • Annexes : 90 REF.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Bibliothèque Diderot Sciences (Lyon).
  • PEB soumis à condition
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.