Mecanismes de corrosion des alliages de zirconium - etude des cinetiques initiales d'oxydation et du comportement mecanique du systeme metal/oxyde

par MARION PARISE

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de G. CAILLETAUD.

Soutenue en 1996

à l'EMP .

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  • Résumé

    Le gainage du combustible nucleaire est constitue d'alliages a base de zirconium. Dans les conditions d'utilisation, l'exterieur de la gaine s'oxyde. La couche formee constitue une barriere thermique: elle est ainsi limitante pour l'utilisation du gainage oxyde au-dela de 100 m environ. La cinetique d'oxydation est approximativement cubique jusqu'a une epaisseur d'oxyde de 2 m environ, lineaire au-dela. Un modele cinetique a ete propose, permettant d'estimer la vitesse d'oxydation en regime post-transitoire a partir des parametres cinetiques du regime pre-transitoire et de caracteristiques morphologiques des couches post-transitoires. Ce travail cherche a apporter les elements necessaires a la validation de ce modele et a etudier les phenomenes survenant autour de la transition cinetique, pour determiner si les mecanismes d'oxydation avant et apres peuvent etre similaires. Les epaisseurs des couches d'oxyde dans la gamme 50 - 500 nm sont mesurees par une methode optique ; les cinetiques pre-transitoires sont ainsi determinees precisement. L'influence de la composition, du traitement thermique et de la presence d'oxygene en solution solide dans le metal est etudiee. L'etude morphologique et cristallographique des couches montre qu'elles presentent de fortes similitudes avant et apres la transition. Les resultats concernant les cinetiques et la morphologie des couches permettent de montrer que le modele cinetique propose conduit a un bon ordre de grandeur des vitesses d'oxydation post-transitoires. La transition cinetique correspond a l'apparition de fissures dans la couche d'oxyde. Le comportement mecanique du systeme metal-oxyde a ete modelise a differentes echelles. La prise en compte des comportements mecaniques specifiques du metal et de l'oxyde, ainsi que de la geometrie de l'interface, a permis de montrer qu'il existe des contraintes de traction radiales susceptibles d'ouvrir localement des fissures, dont l'apparition et la localisation sont liees a la geometrie de l'interface et a la repartition des contraintes dans le systeme metal-oxyde


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  • Détails : 273 P.
  • Annexes : 125 REF.

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