Etude par spectroscopie ir-tf de zeolithes emt et y modifiees et aspects catalytiques

par OLIVIER CAIRON

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de T. CHEVREAU.

Soutenue en 1996

à Caen .


  • Résumé

    La caracterisation physico-chimique des zeolithes emt et y modifiees ou non a ete realisee par spectroscopie ir-tf. C'est l'une des meilleures methodes pour etudier l'acidite de materiaux complexes ; deux sondes basiques ont ete utilisees: la pyridine et le monoxyde de carbone. De plus, l'etude de la region spectrale des vibrations de reseau (500-1300 cm#-#1) a montre qu'il etait possible d'estimer le taux de cristallinite et de determiner le nombre d'atomes al de reseau a partir de l'intensite et de la position d'une fine bande caracteristique de la structure, localisee vers 600 cm#-#1. A valeur egale du rapport si/al#r#e#s, les deux varietes structurales (hexagonale et cubique) presentent des acidites similaires. Apres vapotraitement suivi ou non d'une attaque acide moderee, le rapport si/al#r#e#s et l'acidite globale evoluent de la meme facon en fonction de la temperature du vapotraitement. L'adsorption de co a basse temperature a permis i) d'identifier la perturbation des oh(bf), ii) d'isoler des sequences d'adsorption permettant d'atteindre l'acidite relative des differents hydroxyles, iiii) de comparer l'acidite des hydroxyles des differentes zeolithes modifiees, et de reveler des hydroxyles acides dans des silices-aluminiques et phases silico-aluminiques, iv) de montrer que l'adsoprtion d'une sonde basique diminuait legerement l'acidite des hydroxyles residuels. L'hydroconversion du benzene a haute temperature, deja signalee dans la litterature, est une reaction complexe. Ce travail a montre que l'hydrogenation directe pouvait etre realisee a 225c et que la temperature de reaction modifiait la selectivite et, de facon singuliere, la conversion totale. Cette etude largement consacree aux faujasites hexagonales et cubiques modifiees a naturellement conduit a la comparaison des deux varietes structurales mais surtout, elle a permis d'aborder quelques proprietes plus generales liees a l'adsorption de sonde sur des zeolithes acides, a l'acidite induite par vapotraitement ou a la reaction d'hydrogenation en catalyse acide


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Informations

  • Détails : 315 P.
  • Annexes : 143 REF.

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