Etude theorique des hydrates protonnes (h#3o#+(h#2o)#n)

par RICHARD KELTERBAUM

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de E. KOCHANSKI.

Soutenue en 1995

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Le travail presente dans cette these apporte de nouvelles donnees theoriques sur les hydrates protonnes h#3o#+(h#2o)#n pour n variant de 1 a 28. Celles-ci sont essentiellement obtenues a l'aide de simulations monte-carlo. La validite des resultats issus de ces simulations repose sur la qualite de la description energetique des interactions intermoleculaires de notre systeme. La description additive classique de l'energie a ete amelioree par l'adjonction d'un terme decrivant l'interaction non-additive entre l'ion oxonium et deux molecules d'eau. Les renseignements sur la nature de cette energie sont issus des resultats ab-initio et obtenus en utilisant conjointement la methode scf et la methode de la perturbation. Ils nous ont permis de proposer plusieurs types de potentiels analytiques incluant de maniere explicite cette contribution dans le calcul de l'energie totale du systeme. Une etude des effets des parametres de la simulation monte-carlo sur les resultats obtenus nous a donne de precieux renseignements sur les artefacts intrinseques a la methode. Les simulations de monte-carlo menees avec les differents potentiels proposes nous ont montre l'importance de la geometrie de l'ion et du terme decrivant la partie non additive de l'energie sur les resultats. Nos outils d'analyse graphique ont permis la visualisation des distributions spatiales des molecules d'eau autour de l'ion et de phenomenes d'echange de molecules d'eau entre les differentes couches de solvatation de l'ion. Les energies d'agregation trouvees sont en accord avec les valeurs experimentales. Nous avons egalement propose des minima energetiques pour un grand nombre d'hydrates protonnes, obtenus a l'aide d'une methode de monte-carlo modifiee pour la minimisation. Dans certains cas cette etude a ete completee par des calculs utilisant la methode de la fonctionnelle de densite


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Informations

  • Détails : 229 P.
  • Annexes : 271 REF.

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