Caractérisation de catalyseurs platine-rhodium sur alumine et sur zircone par spectroscopie XPS et réactions catalytiques

par Alain Airault

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Charles Kappenstein.

Soutenue en 1995

à Poitiers .


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  • Résumé

    Ce travail a pour objectif de comparer le comportement d'une alumine gamma et d'une zircone comme supports pour des catalyseurs bimetalliques platine-rhodium. Les caracterisations ont principalement ete effectuees a l'aide de la reaction d'oxydation du propane en sous-stoechiometrie d'oxygene (oxydation + vaporeformage) et de la spectroscopie photoelectronique aux rayons x (xps). Les catalyseurs supportes sur alumine sont tres sensibles au traitement oxydant: l'oxydation a haute temperature provoque un frittage des particules metalliques et une migration du rhodium dans le support. Ces catalyseurs sont regenerables par un traitement reducteur qui redisperse la phase metallique et fait ressortir le rhodium. Avec la zircone pour support, les catalyseurs sont moins sensibles au frittage oxydant et la migration du rhodium, observee avec l'alumine, n'a pas lieu. De plus, l'enrichissement en rhodium pour le bimetallique (ptrh22z) est moindre. Neanmoins, la regeneration en milieu reducteur est nefaste si elle est operee a haute temperature sur des particules oxydees. C'est pourquoi elle doit etre operee a basse temperature. Une recalcination permet par ailleurs de regenerer l'activite oxydante des catalyseurs reduits riches en platine. Les catalyseurs deposes sur la zircone presentent aussi des phenomenes de desactivation lies a une encapsulation de la phase metallique par transformation du support lors des traitements a haute temperature. Le support peut etre stabilise par une prereduction de la zircone a temperature elevee avant l'impregnation des sels metalliques. En outre, le pretraitement du support limite les phenomenes de desactivation en vaporeformage entre 550 et 750c, phenomenes deja observes sur l'alumine et lies a la formation de depots carbones. Grace a ce pretraitement, l'activite initiale et la resistance au frittage des catalyseurs platine-rhodium sur zircone sont conservees

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Informations

  • Détails : 1 vol. ([16], 148, [38] p.)
  • Annexes : 143 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 95/POIT/2322
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