Oxydation électrocatalytique du monoxyde de carbone et de molécules en C1 (CH3OH, HCHO, HCOOH) : étude de l'empoisonnement par CO d'électrodes à base de platine

par Delphine Roland

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de C. Lamy.

Soutenue en 1995

à Poitiers .


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  • Résumé

    Le phenomene d'empoisonnement progressif des electrodes, observe principalement lors de l'oxydation des petites molecules oxygenees sur electrodes de platine en milieu acide, est un probleme qu'il est necessaire de resoudre si l'on veut augmenter la duree de vie et les performances d'une pile a combustible a alcool. Ce phenomene est du a la presence d'especes fortement adsorbees de type co#a#d#s a la surface de l'electrode. Le monoxyde de carbone ne s'oxydant sur platine lisse qu'a des potentiels eleves ( 0,80 v/erh), il existe deux solutions au probleme rencontre: soit empecher la formation de ces especes poisons, soit catalyser l'oxydation du co a des potentiels plus negatifs, ce qui est possible thermodynamiquement (e = -0,104 v/esh). La premiere partie de ce travail concerne l'etude de l'electrooxydation du co sous forme gazeuse mais aussi du co adsorbe issu de l'oxydation du methanol et de ses principaux intermediaires reactifs (hcho, hcooh) sur platine. L'influence de la presence de composes catalytiques a la surface de l'electrode, tel que le nickel(cyclam)#2#+ a ete consideree. L'etude par spectroscopie infrarouge de reflexion a transformee de fourier a permis l'identification des differents intermediaires rencontres. La deuxieme partie traite plus particulierement des proprietes catalytiques d'electrodes a base de platine disperse au sein d'un polymere conducteur: la polyaniline. De telles electrodes semblent montrer une bonne efficacite catalytique: meilleure activite vis-a-vis des molecules etudiees et diminution du phenomene d'empoisonnement par les especes co#a#d#s. Enfin, l'effet benefique du ruthenium mais aussi du bimetallique ru-ni sur les proprietes du platine a ete confirme. Le catalyseur bimetallique conduit a une activite plus importante et a une oxydation plus complete. Le catalyseur trimetallique permet un decalage du debut de l'oxydation du co vers des potentiels plus negatifs

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Informations

  • Détails : 1 vol. ([6], 148 p.)
  • Annexes : 205 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 95/POIT/2265
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