Dynamique d'evaporation dans les agregats moleculaires mixtes ionises : relation nombre magique structure et implications spectroscopiques

par CLEMENCE GUILLAUME

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de C. JOUVET.

Soutenue en 1995

à Paris 11 .

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  • Résumé

    Ce travail de these a pour objet l'etude de la dynamique d'evaporation des agregats mixtes ionises et ses implications spectroscopiques. Les agregats composes d'une molecule de solute de type aromatique (m = benzene, aniline) et de particules de solvant non-polaire (s = ar, kr, xe, n#2, co) sont formes en jet supersonique. Le diagnostic est base sur l'ionisation resonnante a deux photons, a une ou deux couleurs, associee a la spectrometrie de masse a temps de vol. Du point de vue experimental, une methode originale reposant sur l'analyse de l'energie cinetique des fragments a ete mise au point afin de caracteriser l'evaporation des agregats m#+-s#n. La presence systematique de nombres magiques (anomalies d'abondance pour certaines tailles d'agregats) dans les spectres de masse des agregats m#+-s#n a ete associee a des discontinuites de l'energie d'evaporation des particules de solvant en fonction de la taille des agregats. Du point de vue theorique, des simulations monte carlo du comportement des agregats d'une part, et de l'ensemble evaporatif d'autre part, ont permis d'attribuer les deux types de nombres magiques observes a deux phenomenes remarquables: la fermeture de la premiere couche de solvant autour du solute ionique et l'existence de structures compactes de haute stabilite conciliant solvatation du bz et geometrie de l'agregat de solvant. L'etude structurelle des agregats bz-ar#n (n<150) a ete menee a bien grace a la prise en compte des consequences de l'evaporation sur leurs spectres d'absorption uv. Notre etude a deux couleurs a finalement montre, qu'au moins pour les petits agregats (n<30), un seul type de structure predomine: celle ou le benzene est completement solvate par les atomes d'argon. Elle a egalement mis fin a une controverse existant depuis plusieurs annees sur l'attribution de la spectroscopie de ces especes


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Informations

  • Détails : 191 P.
  • Annexes : 183 REF.

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  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-012477
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