Dynamique collisionnelle sur de gros agregats d'argon : effets de l'environnement lors des collisions entre (ba,ba2) et diverses molecules

Collisionnal dynamics on large argon clusters: surroundings influences on collisions between (ba,ba2) and various molecules

• Auteur / Autrice : Xavier Biquard
• Direction : J.-P. VISTICOT
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1995
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

Dans cette these, on etudie au niveau microscopique le deroulement des collisions entre le baryum ou le dimere de baryum et diverses molecules sur de gros agregats d'argon. L'objectif est de mettre en evidence l'influence de l'agregat d'argon lors de la collision. Le dispositif experimental utilise permet le depot successif des partenaires de collision sur l'agregat et les etudes menees sont de type spectroscopique (domaine du visible). Ce dispositif permet une caracterisation complete des collisions etudiees: distribution de taille et taille moyenne des agregats, localisation en surface de l'atome de baryum et surtout mesure du nombre exact de molecules et d'atomes de baryum deposes. La chute d'intensite observee sur la fluorescence induite par laser du baryum lorsque diverses molecules sont ajoutees sur l'agregat, nous a permis de distinguer deux types de collisions: avec le baryum dans son etat fondamental (avant excitation) et dans un etat electroniquement excite ba*(1p). Pour ce dernier type, on a reussi a identifier pour la premiere fois en agregat un produit de la desexcitation collisionnelle non-radiative de ba*: l'ejection de ba*(3p1). Nous avons ensuite etudie les collisions chimiluminescentes entre le baryum et le dichlore ou le dioxygene. Grace a notre connaissance du nombre exact de corps deposes sur agregat (taille moyenne 8000), on a pu montrer que lors de la collision binaire ba+cl2, la presence de l'agregat conduit au piegeage de l'intermediaire de reaction bacl2, ce qui constitue une premiere. De plus, nous avons aussi montre que le depot successif de deux atomes de baryum sur l'agregat conduit a la formation du dimere de baryum ba2, jamais stabilise auparavant. Trois reactions chimilunescentes de ba2 avec le dichlore et le dioxygene ont alors ete identifiees. L'ensemble des resultats obtenus met en evidence l'effet thermostat de l'agregat qui, lors des collisions, dissipe l'energie du systeme collisionnel et conduit donc preferentiellement a la formation des produits les plus stables