Etude de l'oxydation d'hydrocarbures aromatiques (toluene et benzene) dans un reacteur plasma hors-equilibre. Mecanismes - modelisation - processus catalytiques en lit fluidise

par MURIEL VAN HAUVERMAT-LANGLERON

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de J. AMOUROUX.

Soutenue en 1995

à Paris 6 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Ce travail a eu pour objectif l'etude de l'oxydation du toluene dans un reacteur plasma hors-equilibre. Il s'agit d'etudier les phenomenes radicalaires et les processus d'oxydation lies aux etats excites de l'oxygene vis-a-vis d'hydrocarbures aromatiques, tel le toluene, permettant d'identifier la selectivite des reactions a travers la nature des composes finaux obtenus (cresols, phenol). La comprehension des phenomenes d'oxydation a ete realisee grace a l'emploi d'une instrumentation analytique en ligne (o. E. S. , s. M. ) et en sortie du reacteur (cg/sm, cpg, irft). Ces diagnostics ont permis de suivre les zones d'elaboration des especes excitees radicalaires, leur reactivite et de quantifier les reactions ainsi que les bilans matieres. L'oxydation du toluene conduit a la formation d'aromatiques oxygenes (oxydation douce) et d'oxydes de carbone (oxydation totale avec ouverture du cycle), ainsi qu'a certains composes non oxygenes. Dans un premier temps, la determination du role respectif des especes oxygenees dans les reactions d'oxydation a permis de montrer que les alcools (phenol et alcool benzylique) ont pour origine le radical oh produit dans la zone d'excitation e#-/o#2/0ch#3. Par contre, les cresols sont formes a partir de l'oxygene atomique produit de la dissociation des molecules o#2 ou n#2o. Dans un second temps, la modelisation hydrodynamique du reacteur a mis en evidence le caractere heterogene de la distribution spatio-temporelle des radicaux et des especes stables. Elle permet de mieux situer l'importance des outils de diagnostics dans le suivi de l'experience. Enfin, les reactions aux parois sont simulees et sont en bon accord avec l'experience. A partir des acquis sur la selectivite des reactions d'oxydation par les especes reactives oh et o, nous avons developpe un reacteur en phase heterogene dans le but de mettre en evidence les reactions catalytiques par des oxydes de type semi-conducteurs (niowo#3/al#2o#3) ou zeolithique (mordenite zm760 et faujasite yna). Les resultats confirment le role des phenomenes d'oxydation sous plasma en presence d'un catalyseur et demontrent, selon les conditions de marche du reacteur, l'obtention specifique d'aromatiques oxygenes (phenol, cresols) ou la destruction totale de la molecule de toluene par l'oxygene excite

  • Titre traduit

    Study of aromatic hydrocarbons oxidation (toluene and benzene) in a low-pressure plasma reactor. Mechanisms - simulation - catalytic processes in fluidised bed


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Informations

  • Détails : 238 P.
  • Annexes : 159 REF.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Accessible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1995
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