Influence de la pression totale sur la reactivite et sur les mecanismes heterogenes de formation et de destruction des oxydes d'azote lors de la combustion de coke de charbon

par ERIC CROISET

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de J.-R. RICHARD.

Soutenue en 1995

à Orléans .

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  • Résumé

    L'objectif principal de ce travail est l'etude de l'influence de la pression sur l'emission des oxydes d'azote lors de la combustion de cokes de charbon. Le dispositif experimental est du type lit fixe traverse situe dans une enceinte pressurisee. Les gaz de combustion sont analyses par spectrometrie infrarouge a transformee de fourier. Une premiere etude, a partir des plans d'experiences, a permis de determiner les influences separees de la pression totale et des fractions molaires de o#2 et de co#2 sur les emissions globales des oxydes d'azote. Cette etude a montre que la presence d'une forte concentration de co#2 dans le melange reactif n'a aucun effet sur les emissions des oxydes d'azote alors qu'une augmentation de la pression totale entraine une diminution de ces emissions. Dans un deuxieme temps, ce travail a porte sur une etude cinetique plus fondamentale permettant de distinguer d'une part la cinetique de l'oxydation du coke et d'autre part les mecanismes de formation et de destruction de no et de n#2o. Cette etude a mis en evidence qu'une augmentation de la pression totale favorise le passage d'un regime de combustion controle par la reaction chimique a un regime controle par la diffusion dans les pores. Nous avons montre que la constante de vitesse de formation de no est independante de la pression totale et que celle de formation de n#2o ne diminue que faiblement lorsque la pression totale augmente. L'effet de la pression sur les emissions de no et n#2o agit donc principalement sur les reactions de reduction de no et n#2o sur le coke. La reduction de no sur le coke forme soit de l'azote moleculaire, soit du n#2o. Nous avons alors montre que la reduction de no conduisant a n#2o est favorisee a la fois par une augmentation et de la temperature et de la pression totale


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  • Détails : 229 p.
  • Annexes : 132 REF.

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