Contribution à l'étude de la distribution des états électroniques de NiO dans l'état fondamental : utilisation de l'approximation LSDA+U

The electronic state distribution of NiO in the ground state within the LSDA+U approximation

• Auteur / Autrice : Mohamed Kamal
• Direction : Joseph Hugel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1995
• Etablissement(s) : Metz

Mots clés

Mots clés contrôlés

Électronique de l'état solide

Transitions métal-isolant

Spin

Résumé

La distribution des états électroniques de NiO dans l'état fondamental a été étudiée dans le cadre de l'approximation de la fonctionnelle de la densité locale de spin. Tous les électrons y compris les électrons d localises sont décrits par des états itinérants en accord avec la symétrie de translation. Les fonctions d'onde et les énergies sont obtenues par une méthode autocohérente de combinaison linéaire d'orbitales atomiques a spin polarise. A la différence d'un calcul classique, les fluctuations de charge sont prises en compte et se traduisent par un potentiel agissant spécifiquement sur les électrons d. Le terme prépondérant dans ce potentiel est représenté par l'interaction électrostatique intrasite u entre deux électrons. La présence de u modifie la répartition des états électroniques permis et interdits ainsi que le degré d'hybridation des fonctions propres associées. Les résultats montrent des bandes d’occupées étroites et pratiquement toutes séparées. La bande interdite est de valeur comparable à la valeur expérimentale lorsqu'on ajuste l'énergie u a 5. 4 ev. Les fonctions d’occupées et vides sont celles prévues par le champ des ligands applique à un atome dans un environnement cubique. Les bandes 2p de l'oxygène sont en dessous des bandes d peu dispersives du métal et confèrent à NiO le caractère d'isolant de Mott. Cependant les bandes 3d remplies ne sont pas absolument pures car u contribue à accentuer la proportion de fonction 2p de l'oxygène dans ces bandes. C'est grâce à cette présence que notre diagramme théorique d'états électroniques permet l'interprétation de l'ensemble des résultats expérimentaux parmi lesquels l'absorption optique et la photoémission. Enfin l'accord satisfaisant avec les spectres de photoémission angulaire montre l'aptitude de notre démarche a décrire l'état fondamental de NiO

The electronic state distribution of the NiO antiferromagnetic ground state has been studied within the local spin density approximation. All electrons, including the localized 3D electrons, are described by means of itinerant states according to the translational symmetry. The wave functions and energies are obtained self-consistently through a spin polarized linear combination of atomic orbitals method. Unlike a classical calculation, the charge fluctuations have been taken into account and related to a potential acting specifically on the 3D electrons. The main term in that potential is the on-site electrostatic interaction U between two electrons. The presence of U alters the repartition of the allowed and forbidden electronic states as well as the degree of hybridyzation of the eigenfunctions. The results show that the occupied 3D bands are narrow and nearly separated. The calculated gap value is in agreement with the experimental value when U is adjusted to 5. 4 eV. The occupied and empty 3D functions are those predicted by the ligand field applied to an atom in a cubic surrounding. The oxygen 2p bands reside below the small dispersive metallic 3D bands and confer a Mott insulating character to NiO. Nevertheless the full bands are not entirely pure because U enhances the ratio of the oxygen 2p functions within these bands. The theoretical electronic state diagram allows the interpretation of the whole experimental results particulary the optical absorption and the photoemission. Finally the satisfactory agreement with the angular photoemission spectra shows the ability of our approch to describe the ground state of NiO