Vieillissement hétérogène d'un élastomère en ambiance nucléaire : apport de l'analyse viscoélastique ponctuelle

par Patrice Dole

Thèse de doctorat en Sciences. Matériaux macromoléculaires et composites

Sous la direction de Jacques Chauchard.

Soutenue en 1995

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Jacques Chauchard.


  • Résumé

    Ce travail porte sur le vieillissement thermique et radiochimique d'un elastomere a base de poly(ethylene-co-methyl acrylate). L'etude du vieillissement thermique de la gomme de base a montre qu'en presence d'oxygene, le vieillissement du materiau se traduisait par une reticulation initiee par des reactions d'oxydation, suivies de transesterifications sur les motifs acrylates. D'autre part, la cinetique des reactions de reticulation est directement liee a la vitesse de diffusion de l'oxygene dans la matrice. Ce point a necessite l'utilisation d'une technique de determination de profil d'oxydation adaptee aux differents materiaux testes, et aux types de modification. L'etude d'un materiau charge au noir de carbone imposait l'utilisation d'une methode de determination physicochimique ou mecanique. La variation non negligeable de la temperature de transition vitreuse imposait une determination de profil a temperature variable. Une methode d'analyse viscoelastique ponctuelle (baptisee pinpoint dma) a ete mise au point. Cette methode permet de determiner la variation de l'amortissement en fonction de la temperature et de la position par rapport a la surface de l'echantillon. La reponse tan a tg a ete choisie pour estimer (empiriquement) l'etat de degradation du materiau. Lorsqu'un materiau est degrade de facon heterogene, le principe de superposition temps/temperature n'est en general pas applicable. En consequence, la loi d'arrhenius, habituellement utilisee pour determiner des temps de vie a basse temperature, ne saurait l'etre egalement. Nous avons donc propose un modele derive de la loi d'arrhenius tenant compte de la geometrie du profil de degradation ; cette geometrie est fonction de la temperature de vieillissement, de l'epaisseur de l'echantillon, et de l'activation des differents parametres: coefficient de diffusion de l'oxygene, et constantes apparentes des vitesses d'oxydation d'ordre 0 (exces d'oxygene) et d'ordre 1 (cinetique dependant de la concentration en oxygene). L'irradiation semble conduire strictement aux memes modifications que le vieillissement thermique. Aucun post effet de l'irradiation n'a ete observe. L'effet combine de la temperature et de l'irradiation est un phenomene plus complexe. Nous avons pu cependant estimer une duree de vie du materiau


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Informations

  • Détails : 1 vol. (236 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 225-236

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
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