Contribution à l'étude du frittage des oxydes mixtes d'uranium et de plutonium surstoechiométriques (U1-y, PUy)O2+x

par François Huet

Thèse de doctorat en Matériaux céramiques et traitements de surface

Sous la direction de Bernard Gaudreau.


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  • Résumé

    L'essentiel de ce travail porte sur l'etude du frittage reactif, en conditions oxydantes de melanges d'oxydes d'uranium surstoechiometrique et de plutonium stoechiometrique. L'emploi de melanges gazeux de potentiel d'oxygene divers, a permis d'ajuster leur ecart a la stoechiometrie. Bien que l'equilibre thermodynamique ne soit generalement pas atteint dans les conditions operatoires adoptees, les echantillons sont sensibles a la pression partielle d'oxygene du gaz de balayage et evoluent par perte ou gain d'oxygene. Les essais realises montrent que le frittage des oxydes mixtes consideres s'effectue a temperature d'autant plus basse et avec une cinetique d'autant plus rapide que leur titre en oxygene o/(u+pu) est grand. Toutefois, si ce dernier est trop important (2,21), l'oxyde m4o9-z present en forte proportion par rapport a mo2+x, le retarde sensiblement. Ces resultats sont en correlation directe avec les valeurs d'energie d'activation du frittage mesurees. En effet, celle-ci diminue lorsque les echantillons passent d'une composition stoechiometrique a un etat legerement surstoechiometrique et augmente pour des rapports de composition o/(u+pu) superieurs ou egaux a 2,21. Les valeurs d'energie d'activation obtenues mettent en evidence que le frittage de ces melanges est controle par un mecanisme de diffusion en volume des cations. Pour certains echantillons dont le frittage est termine vers 1100c, un phenomene secondaire de dedensification, dit encore de solarisation apparait lorsque la montee en temperature est poursuivie

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Informations

  • Détails : 144 p

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  • Bibliothèque : Université de Limoges (Section Sciences et Techniques). Service Commun de la documentation.
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