Vers la comprehension de la croissance catalytique du carbone filamentaire

par SYLVIE HERREYRE

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de P. GADELLE.

Soutenue en 1995

à l'INP GRENOBLE .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Cette etude porte sur la dismutation du monoxyde de carbone sur des catalyseurs fer, cobalt et fer-cobalt 50/50 en masse. Cette reaction conduit, au dessus de 400c, a un depot de carbone qui peut adopter differentes morphologies. Realise a partir de catalyseurs elabores in situ et deposes sur un lit fibreux ceramique, ce travail a permis de controler les parametres operatoires sous lesquels la morphologie du carbone depose est filamentaire. Il a ainsi ete mis en evidence les influences de la nature du catalyseur et de la presence d'hydrogene dans la phase gazeuse. Des observations en methr ont montre la texture turbostratique du carbone elabore et ont revele, sur un catalyseur cobalt, la presence de filaments de taille nanometrique. Une caracterisation de la nature du catalyseur a ete menee par diffraction x, spectroscopie mossbauer et mesures magnetiques sur les trois catalyseurs testes. Elle permet d'affirmer que le catalyseur de dismutation est le metal et qu'une lente carburation se produit au cours de la reaction. Cette carburation est vraisemblablement la cause de la desactivation catalytique. Une etude de la cinetique de reaction a par ailleurs ete menee. Elle tend a degager deux regimes, le premier, sous des fractions molaires de co inferieures a 0,5, ou l'etape limitante de la reaction serait la diffusion volumique du carbone dans le metal et un second ou le regime, different, n'a pas pu etre clairement identifie. La densification du lit reactionnel lors du depot de carbone a egalement ete etudiee par une modelisation de l'evolution de l'ecoulement dans le lit fibreux. L'ensemble met en lumiere les mecanismes pouvant intervenir durant une telle reaction de catalyse heterogene et tente de preciser ceux responsables de la croissance de carbone filamentaire


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  • Détails : 270 P.
  • Annexes : 145 REF.

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