Contribution a l'etude de la corrosion de l'yttria par l'uranium liquide

par CHRISTIAN TOURNIER

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de N. EUSTATHOPOULOS.

Soutenue en 1995

à Grenoble INPG .

mots clés

Résumé

Nous etudions les interactions entre l'uranium liquide et l'yttria polycristalline sous vide secondaire. Le type, la morphologie et les epaisseurs de produits de reaction interfaciale entre u et y#2o#3 sont caracterises par microscopies optique et electronique a balayage, microscopie confocale, diffraction des rayons x, microanalyse x et xps. Les principaux parametres explores sont la stoechiometrie et la microstructure de l'yttria, la pression partielle d'oxygene po#2 de l'atmosphere du four, la duree et la temperature des essais. La modelisation thermodynamique que nous realisons prend en compte a la fois les echanges a l'interface ceramique-metal et les echanges entre le metal liquide et l'atmosphere du four. L'uranium liquide reagit avec l'yttria pour former a l'interface l'oxyde uo#2 qui, par la suite, se transforme progressivement en une solution solide uo#2-y#2o#3. L'epaisseur totale de la phase reactionnelle resulte de deux reactions opposees: (i) un mecanisme d'oxydation de l'uranium par l'yttria (a po#2 faible) ou par l'oxygene de l'atmosphere (a po#2 fort), controle par la migration de lacunes d'oxygene aux joints de grains de l'yttria. (ii) un mecanisme de desoxydation du a la formation de l'oxyde volatil uo. D'autre part, nous mettons en evidence l'existence dans ce systeme d'une transition du type non-mouillage mouillage et nous montrons que celle-ci a lieu consecutivement a une augmentation de l'ecart a la stoechiometrie x de y#2o#3#-#x

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