Oxydation interne et phenomene de liesegang approches dynamiques

par MUSTAPHA BENSETTI

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de M. LALLEMANT.

Soutenue en 1995

à Dijon .

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  • Résumé

    Le phenomene de liesegang se manifeste aussi bien dans les gels que dans les supports solides. Le present travail s'inscrit dans ce cadre et etudie la precipitation periodique se produisant lors de l'oxydation interne de l'alliage ag- cd-mg. Le travail experimentale a pour but de montrer le role du magnesium dans l'obtention d'une telle structure et la partie theorique consiste, par deux approches differentes, l'une macroscopique et l'autre microscopique, a traduire la dynamique de ce phenomene. L'etude entreprise a debouche sur les resultats suivants: l'oxydation interne de l'alliage ag-cd(9%) a montre que ce dernier presente une distribution aleatoire de grains de cdo dans la matrice d'argent. Par addition de mg (1%) a l'alliage ag-cd (9%), l'alliage presente une precipitation du type liesegang. La realisation des profils de concentrations de ag, cd, mg et de l'oxygene nous a permis de repondre a une question importante: ou se localisent les particules d'oxyde de mgo par rapport aux particules d'oxyde de cdo ?. Les profils obtenus ont montre que les particules de mgo sont des centres actifs pour la nucleation de cdo et place le systeme dans les conditions favorables a une precipitation periodique. Dans le cas de l'approche macroscopique, nous avons repris et completer le modele de dee, base le schema reactionnel suivant: a + b#k(c)#c#o#l#lp. L'equation de bilan de matiere relative a chaque espece se traduit par une equation reaction-diffusion-precipitation. La resolution numerique du systeme d'equations par la methode des differences finies montre que, sous certaines conditions, le systeme produit une precipitation periodique. La transposition de cette formulation aux precipitations periodiques dans les alliages pose des problemes en raison de la meconnaissance des mecanismes reels d'oxydation. Pour notre part, nous pensons que cet aspect doit susciter une nouvelle approche permettant de remedier aux difficultes rencontrees dans les formulations macroscopiques. C'est pourquoi, nous avons apprehende le probleme de l'oxydation interne a une echelle microscopique en considerant la diffusion et la reaction d'oxydation a l'echelle atomique. Les resultats obtenus sont spectaculaires et montrent que cette approche pourrait etre adaptee a l'etude de la transition d'une oxydation interne vers l'oxydation externe si quelques modifications lui sont apportees. En effet, dans les simulations effectuees, les configurations du systeme ont ete classees qualitativement par ordre de stabilite relative ; actuellement, nous essayons d'etablir ce classement sur un critere plus quantitatif en calculant l'energie de cohesion du reseau a partir des potentiels d'interactions entre les differentes especes


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  • Détails : 158 P.
  • Annexes : 54 REF.

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