Interaction entre la polarisabilite et la conductivite dans les perovskites mixtes. Application a pbtio#3 : la, cu, ktao#3:nb et srtio#3:ca

par OLIVIER BIDAULT

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de M. MAGLIONE.

Soutenue en 1995

à Dijon .

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  • Résumé

    Ce travail presente l'etude, a differentes echelles, de l'interaction entre les proprietes de conductivite et la polarisation d'une perovskite. Dans tous les materiaux etudies, independamment de leur texture et de leurs proprietes physiques, la localisation macroscopique, a l'echelle du millimetre, de porteurs de charge a l'interface echantillon metal induit une relaxation de charge d'espace. Elle se traduit par une anomalie de la constante dielectrique a haute temperature, decrite par l'equation de debye et dont les parametres sont lies a la conductivite de l'echantillon. L'optimisation simultanee de la conductivite et de la polarisabilite a conduit a la synthese originale de ceramiques de titanate de plomb bisubstituees en lanthane et en cuivre. Le diagramme de phase, alors etabli, revele que l'introduction de cuivre favorise la solubilite du lanthane dans le reseau jusqu'a des concentrations de 42% at. La spectroscopie d'impedance a montre que le lanthane affecte principalement l'etablissement de l'ordre ferroelectrique: non seulement le maximum de la constante dielectrique se deplace en temperature sur plus de 600c avec la substitution, mais encore un caractere diffus s'affirme progressivement. Quant au cuivre, il affecte peu la polarisabilite mais estompe ce caractere diffus tout en agissant sur la conductivite. Introduit en quantite adequate et apres reduction, il devient alors possible d'optimiser la resistivite sur au moins huit ordres de grandeur a 50 k. Cet effet est attribue au changement de valence du cuivre en meme temps qu'une stabilisation des niveaux de ti#3#+ est observee a partir de 160 k. Enfin, a basse temperature, le maximum des pertes dielectriques observe pour de nombreuses perovskites (ktao#3, ktn, srtio#3, batio#3:la and pbtio#3:la, cu), sans lien avec leurs proprietes de reseau, est interprete grace a un effet de relaxation polaronique: c'est alors le porteur de charge et la deformation locale du reseau qui relaxent. L'explication a ete suggeree par les valeurs inhabituellement faibles de l'energie d'activation associee a ce phenomene. Cette relaxation traduit une interaction a l'echelle microscopique entre la charge et les ions qui l'environnent


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  • Détails : 126 P.
  • Annexes : 122 REF.

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