Caracterisation de la reduction de la cerine par h#2 et co. Interaction metal support dans les catalyseurs pd/ceo#2

par AHMED BADRI

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de J.-C. LAVALLEY.

Soutenue en 1995

à Caen .

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  • Résumé

    La reduction d'echantillons de cerine, de differentes textures et surfaces specifiques, a ete suivie par thermogravimetrie et, essentiellement, par spectroscopies d'absorption uv-vis et irtf. L'etat de reduction est spectroscopiquement repere en utilisant: soit des transitions electroniques (ce#3#+-ce#4#+ dans le visible, de ce#3#+ et peut-etre ce#2#+ (excite - ce#3#+ dans l'infrarouge), soit des molecules sondes (especes hydroxyles et methoxy). On montre que la sonde methoxy permet: (i) une mesure de la surface externe de la cerine (reduite ou oxydee), (ii) la caracterisation des lacunes oxygene et sites cationiques de surface, (iii) l'evolution du rapport de reduction surface/volume de la cerine en fonction de la texture et de la temperature de reduction. La morphologie du palladium dans les catalyseurs pd/ceo#2 est determinee par adsorption de co et suivie par spectroscopie irtf en fonction de la temperature de reduction. En absence de chlore dans le support, on met en evidence la formation d'agregats carbonyles pdco, pd#2co et pd#nco#m (n > 2). Pour les catalyseurs reduits, le palladium constitue des structures bidimensionnelles soit denses, type plans (111), soit desorganisee et caracterisee par une bande v(co) vers 1750 cm#-#1. La reduction provoque l'encapsulation du palladium dans le support. L'effet de la chloration du support a ete aborde


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Informations

  • Détails : 168 P.
  • Annexes : 210 REF.

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