Partage des terres rares et des actinides entre solution et produits d'altération du verrre nucléaire type R7T7 en fonction des conditions de stockage

par Olivier Menard

Thèse de doctorat en Géochimie

Sous la direction de A. MICHARD.

Soutenue en 1995

à Aix-Marseille 3 .


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  • Résumé

    L'alteration par l'eau de verres nucleaires est susceptible d'induire un flux de relachement de radionucleides. La determination des cinetiques de relachement de ces elements ainsi que leurs formes chimiques aqueuse est essentielle a l'etablissement de la surete d'un site de stockage profond. Pour cela, nous avons realise des etudes de lixiviation d'un verre type eau legere (dit r7t7) inactif dope en u et th d'une part, et de deux verres type eau legere r7t7 dopes respectivement en 237np et 239pu d'autre part. Les solutions alterantes utilisees etaient de compositions representatives d'eaux profondes et contenaient des ions carbonates, sulfates, phosphates, fluor et chlore. Les flux en solution de u, th, np et pu ainsi que des terres rares la, ce et nd ont ete particulierement suivis par les methodes icp-ms et spectrometrie. Des examens au stem des surfaces des verres alteres inactifs ont egalement permis d'etablir les bilans du partage des tr, u et th entre la solution alterante et les produits d'alteration du verre. La mobilite de ces elements est fonction de deux mecanismes concurrents. D'une part, les terres rares et le thorium s'incorporent dans les produits d'alteration (gel). Le processus suppose de leur retention serait soit une chimisorption ou une coprecipitation, accentuee au niveau du gel par la presence d'ions phosphates par rapport aux autres ions. D'autre part, les actinides et terres rares sont complexes par les especes aqueuses presentes dans les solutions alterantes (principalement les anions). Ce phenomene est nettement plus marque pour u et np. La presence d'ions carbonates favorise de plus cette mobilite. Le plutonium possede un comportement distinct de u et np puisqu'il s'adsorbe essentiellement sur des colloides formes lors de la dissolution du verre, facteurs principaux gouvernant son evolution chimique en solution

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  • Détails : 273 p.

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  • Bibliothèque : Université d'Aix-Marseille (Marseille. Saint-Jérôme). Service commun de la documentation. Bibliothèque de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : T 2280/A-B
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