Synthese et caracterisations physicochimiques de nouveaux metallophosphates azotes catalyseurs basiques alpon, phases cubiques de type na#3alp#3o#9n

par ROLAND CONANEC

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de R. MARCHAND.

Soutenue en 1994

à Rennes 1 .

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  • Résumé

    Cette etude s'inscrit dans un cadre general de recherches sur de nouveaux phosphates azotes de type nitrure. On a mis en evidence dans cette classe de materiaux deux nouvelles familles de metallophosphates azotes. Les oxynitrures designes par la formule generale alpon constituent la partie essentielle de l'etude. Ces aluminophosphates azotes sont des catalyseurs basiques performants. La deuxieme famille comprend deux series de composes representes par l'oxynitrure na#3alp#3o#9n. Les alpon presentent un domaine de composition dans lequel peuvent varier simultanement le rapport p/al et l'enrichissement en azote. Ils sont prepares par chauffage sous ammoniac de poudres reactives de precurseurs oxydes elaborees par chimie douce. De grandes surfaces specifiques sont conservees apres nitruration. Les poudres de alpon et de leurs precurseurs alpo, amorphes aux rayons x, ont ete caracterisees par analyse bet et microscopie meb. Leur etude par spectroscopies rmn (#2#7al, #3#1p) et drift a permis une premiere approche structurale. La caracterisation de l'acido-basicite de surface des oxynitrures alpon montre que la substitution azote/oxygene cree une forte basicite. L'activite catalytique a ete etudiee dans deux types de reactions: condensations de knoevenagel (catalyseur alpon), synthese de mibk a partir d'acetone (catalyseur ni/alpon). Les oxynitrures cristallises de symetrie cubique dont le representant est na#3alp#3o#9n se repartissent en deux series de composes isostructuraux, de composition generale m#i#3m#i#i#ip#3o#9n et m#i#2m#i#i#2p#3o#9n. La deuxieme serie est representee par l'oxynitrure na#2mg#2p#3o#9n. On a determine la structure cristalline de na#3alp#3o#9n sur monocristal et etendu l'investigation structurale a na#2mg#2p#3o#9n a partir des resultats rmn


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Informations

  • Détails : 175 P.
  • Annexes : 180 REF.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université de Rennes I. Service commun de la documentation. Section sciences et philosophie.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TA RENNES 1994/136
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