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Thèse soutenue

Etude expérimentale de l'influence d'espèces aqueuses sur la cinétique de dissolution du verre nucléaire R7T7

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Auteur / Autrice : Stéphane Gin
Direction : Leo Josephus Cornelis Beaufort
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, minéraux
Date : Soutenance en 1994
Etablissement(s) : Poitiers

Résumé

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Ce travail est une contribution a l'etude de la corrosion en phase aqueuse du verre nucleaire de reference r7t7. Il comprend une partie bibliographique qui fait etat des etudes anterieures et souleve les difficultes qui apparaissent dans l'interpretation des interactions dans les systemes contenant des materiaux argileux a proximite du verre. Une methodologie experimentale est proposee: elle vise a etudier de facon separee l'effet des especes aqueuses inorganiques et de quelques acides organiques sur les mecanismes et la cinetique de dissolution du verre r7t7 a 90c. Les resultats experimentaux presentes dans ce memoire accreditent l'idee selon laquelle plusieurs elements formateurs de reseau presentent un caractere cinetiquement limitant. L'hypothese la plus probable pour expliquer l'absence de conditions de saturation vis-a-vis du verre dans certains milieux argileux est la complexation d'elements metalliques issus de la corrosion du verre et presentant un role cinetiquement limitant, tel que l'aluminium. Par rapport aux contexte du stockage geologique des verres nucleaires ce travail contribue a une meilleure definition des mecanismes de base de la dissolution du verre. Il permettra d'interpreter les etudes d'alteration du verre dans des solutions de compositions reelles ou realistes et pourra contribuer a la definition de barrieres chimiques par ajout a proximite du colis de verre d'especes favorisant la stabilite de la matrice vitreuse (silice amorphe, d'hydroxydes d'aluminium, phosphates)