Mobilité de surface des espèces oxygénées et hydrogénées en catalyse métallique

par Dominique Martin

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Daniel Duprez.

Soutenue en 1994

à Poitiers .


  • Résumé

    Les mobilites de l'oxygene et de l'hydrogene (h des groupes hydroxyles) sont mesurees a la surface de catalyseurs monometalliques a partir de la technique de l'echange isotopique entre une phase gazeuse et un solide. Seul le rhodium permet d'avoir acces a partir d'une certaine temperature, a la mesure de la mobilite de l'oxygene. L'ordre relatif des mobilites de l'oxygene a 400c est le suivant (base 100 pour le catalyseur rh/al#2o#3): rh/ceo#2 ; 28100 > rh/mgo ;500>rh/zro#2 ; 280>rh/rh/ce/al#2o#3 ; 180>rh/al#2o#3 ; 100>rh/sio#2 ; 1,7. Le chlore est un inhibiteur de l'adsorption-desorption de l'oxygene sur les particules de rhodium et de la migration de l'oxygene a la surface du catalyseur. La cerine deposee a la surface de l'alumine augmente la mobilite de l'oxygene. Ces mobilites de l'oxygene dependent de la basicite des oxydes utilises comme support. L'echange isotopique de l'hydrogene a la surface de catalyseurs est effectue a 75c, la plupart des oxydes nus echangeant l'hydrogene des 100c. Sur rh/al#2o#3 l'energie d'activation de l'echange de l'hydrogene est quatre fois inferieure a celle de l'echange de l'oxygene. L'ordre relatif des mobilites de l'hydrogene a 75c est le suivant (base 100 pour le catalyseur rh/al#2o#3): rh/ceo#2 ; 780>rh/mgo ; 220>rh/ce/al#2o#3 ; 160>rh/al#2o#3 ; 100>rh/zro#2 ; 25. Le chlore qui est un promoteur de la reaction d'adsorption-desorption de l'hydrogene a la surface du rhodium est un inhibiteur de la mobilite de l'hydrogene. La mobilite de l'hydrogene est independante de l'acidite des oxydes utilises comme support


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Informations

  • Détails : 1 vol. (318 p.)
  • Annexes : 156 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 94/POIT/2313
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