Modification de catalyseurs à base de palladium en post-combustion automobile

par Boujemâa Kellali

Thèse de doctorat en Chim. appliquée

Sous la direction de Patrice Marécot.

Soutenue en 1994

à Poitiers .


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  • Résumé

    Cette etude porte sur la preparation et la caracterisation de catalyseurs de post-combustion automobile a base de palladium modifie par differents elements metalliques par deux techniques: la coimpregnation des sels precurseurs et les impregnations successives des deux metaux avec une etape intermidiare de reduction, cette derniere methode permettant de limiter la formation d'alliage dans le cas des platine-rhodium/alumine-cerine. La caracterisation de catalyseurs monometalliques a base de palladium en oxydation des hydrocarbures propane-propene et en reduction de no par co, reactions caracteristiques des pots catalytiques, met en evidence un optimum pour une dispersion voisine de 40 a 50%. Le chlore introduit lors de l'impregnation des precurseurs empoisonne fortement l'activite des catalyseurs. De meme, la presence d'eau inhibe l'oxydation directe des hydrocarbures. L'association du palladium et de metaux reputes actifs pour l'epuration des gaz d'echappement (platine, or), conduit a des catalyseurs bimetalliques generalement moins performants que les catalyseurs monometalliques quelle que soit la methode de preparation utilisee. Par exemple, l'introduction du platine et du palladium sur un meme support alumine-cerine, induit une baisse de l'activite du platine en oxydation du propane et de l'activite du palladium en oxydation du methane. Cette inhibition de l'activite resulterait de la formation d'especes bimetalliques, laquelle interviendrait au cours de l'activation des catalyseurs et (ou) lors de l'introduction du second metal (impregnations successives) par reaction d'oxydo-reduction directe entre le palladium prereduit et l'ajout metallique. L'influence de la methode de preparation est apparue lors de la modification du palladium par des ajouts tels que ag, ru, cu, et co, dont la principale propriete recherchee est un potentiel de reduction standard inferieur a celui du palladium. En effet, la coimpregnation des deux metaux conduit generalement a une inhibition de l'activite oxydante du palladium. En revanche, les catalyseurs bimetalliques prepares par impregnations successives peuvent presenter une activite superieure a celle du palladium, en particulier apres vieillissement thermique. Enfin, cette derniere technique de preparation permet d'ameliorer l'activite et la selectivite des catalyseurs vieillis en reduction de no par co. Cet effet promoteur resulterait du depot du deuxieme metal sur les sites de cerine reduits du catalyseur parent, limitant ainsi l'interaction entre les deux metaux

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Informations

  • Détails : 1 vol. (130 p.)
  • Annexes : 96 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 94/POIT/2308
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