Sensibilité au dépôt de carbone de catalyseurs à base de platine et de palladium déposés sur support peu acide

par Abdelkrim Akhachane

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Patrice Marécot.

Soutenue en 1994

à Poitiers .


  • Résumé

    L'objectif de ce travail est l'etude de la sensibilite au depot de carbone de catalyseurs a base de platine et de palladium deposes sur support peu acide lors de l'activation du cyclopentane dans le domaine de temperature 400-500c. Sur les catalyseurs platine/silice, la combustion des depots carbones met en evidence un pic principal d'oxydation a basse temperature (inferieure a 300c) et un pic de faible intensite a haute temperature (550c). La regeneration de l'activite metallique en deshydrogenation du cyclohexane par oxydation a differentes temperatures a permis d'attribuer le premier pic a du carbone depose sur la fonction metallique et le second a du carbone depose sur le support. Sur les catalyseurs palladium/silice ou alumine , la combustion des depots carbones met en evidence la presence de deux pics d'oxydation du carbone depose sur la fonction metallique. La forte diminution du second pic lorsque la dispersion metallique decroit montre qu'il serait lie a l'oxydation du carbone sur des sites metalliques de faible coordination. En revanche, le premier pic d'oxydation serait lie au carbone depose sur les sites de forte coordination. Une etude d'absorption infrarouge de la molecule sonde co adsorbee sur les differents catalyseurs neufs, empoisonnes par depot de carbone ou partiellement regeneres tend a confirmer ces hypotheses. Le taux de recouvrement moyen en carbone des atomes de platine ou de palladium de surface depend de la temperature, du temps de reaction et de la taille des particules. Cependant le coke est plus toxique pour la fonction metallique, sur les grosses particules comparees aux petites particules, quelles que soient les conditions de la reaction de cokage. La comparaison des catalyseurs a base de palladium et de platine deposes sur silice montre que le palladium est moins resistant que le platine a la desactivation par les composes carbones dans des conditions de reaction severes. La caracterisation de catalyseurs bimetalliques platine-or/silice prepares par la methode de la recharge montre que l'or s'adsorbe preferentiellement sur les sites de faible coordination. En consequence, l'ajout d'or par cette technique ne permet pas de diminuer la sensibilite au depot de carbone des catalyseurs metalliques a base de platine

  • Titre traduit

    Sensitivity to carbon deposition of platinum and palladium catalysts deposited on a support of low acidity


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Informations

  • Détails : 1 vol. (147 p.)
  • Annexes : 82 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 94/POIT/2295
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