Préparation, caractérisation et activité de catalyseurs cuivre-zinc de méthanolisation : comparaison de précurseurs mono et bimétalliques

par Rachid Brahmi

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de C. KAPPENSTEIN.

Soutenue en 1994

à Poitiers .


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  • Résumé

    La synthese du methanol a basse pression et basse temperature sur des catalyseurs cuzno-al#2o#3 a partir de h#2-co et/ou co#2 a suscite beaucoup d'interet sur le plan industriel et scientifique. Parmi les questions abordees figure l'influence de la nature du precurseur sur le comportement du catalyseur fini. L'objectif de ce travail a ete d'une part d'examiner l'influence des differents parametres qui regissent la preparation et d'autre part d'etablir le lien entre la nature du precurseur et l'evolution du catalyseur tout au long de sa preparation et de son activation. L'etude de la coprecipitation par ph-metrie, soutenue par des caracterisations physicochimiques (drx, ir et bilan massique) a montre que la nature du precurseur et par la suite la morphologie et la texture du catalyseur dependent largement du mode operatoire. Parmi ces parametres, citons le ph final, la composition metallique, la procedure et la vitesse d'addition des reactifs et enfin la nature de l'agent precipitant. La formation d'une phase denommee x de stoechiometrie moyenne (cu#1#-#x, zn#x)#5(co#3)#1#. #4(no#3)#1#. #3(oh)#5#. #9 est favorisee par un rapport cu/zn eleve, un ph acide et une vitesse d'addition de l'agent precipitant lente. A l'inverse de l'aurichalcite (cu#1#-#x, zn#x)#5(co#3)#2(oh)#6, cette phase conduit a un catalyseur avec une aire specifique faible correspondant a des cristallites de cuo de taille importante et donc a un faible taux de dispersion de cuivre. En revanche, les catalyseurs issus de la phase x ou d'une bonne proportion d'elle melangee avec l'aurichalcite presentent une activite appreciable en synthese de methanol. Nous avons egalement etudie quatre nouveaux precurseurs cristallises cuivre-zinc qui apres activation thermique conduisent a des catalyseurs avec une surface metallique relativement faible. En revanche, ils presentent une activite intrinseque comparable a celle du catalyseur conventionnel a isoteneur en cuivre et en zinc (cu/(cu + zn) 0. 5)

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Informations

  • Détails : 181 p
  • Annexes : 70 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
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  • Cote : TS 94/POIT/2262
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