Caractérisation de catalyseurs bimétalliques PtRh/Al2O3 et PtRh/CeO2-Al2O3 de post-combustion automobile

par Rachid Taha

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Daniel Duprez.

Soutenue en 1994

à Poitiers .


  • Résumé

    Deux series de catalyseurs ptrh/al#2o#3 et ptrh/ceo#2al#2o#3 ont ete preparees a partir de precurseurs non chlores, puis caracterises par differentes techniques (chimisorption et titrages des molecules h#2 et o#2, equilibrage isotopique de l'oxygene et de l'hydrogene, xps, capacite de stockage d'oxygene et reaction no/co) apres calcination et frittage a 700 et 900c en atmosphere oxydante en presence ou non de vapeur d'eau. En plus des modes classiques de frittage de surface (cas du platine), le rhodium peut subir le mode de frittage volumique par diffusion des ions rh#3#+ dans le support. Ce dernier processus est accelere par l'injection d'oxygene sous forme de pulses et par la presence d'eau. A 700c le rhodium est plus stable en surface. Par contre, a 900c ce sont les bimetalliques qui resistent le mieux au frittage. L'equilibrage isotopique (h#2/d#2 et #1#6o#2/#1#8o#2) permet de mesurer l'aire specifique du pt (h#2/d#2) et du rh (#1#6o#2/#1#8o#2) exposee a la surface du catalyseur, independamment de l'aire metallique totale. Dans le cas des catalyseurs ptrh/al#2o#3 neufs, il n'y a pas d'enrichissement de la surface en l'un ou l'autre metal. En revanche sur les catalyseurs frittes, un enrichissement en rhodium est observe, qui depend du mode d'injection d'o#2 (continu ou pulse) et de la presence ou non d'eau. Les catalyseurs ptrh/ceo#2al#2o#3 semblent avoir le meme comportement que les metaux deposes sur alumine. Les mesures par xps ont montre que le mode de frittage du rh par diffusion se limite aux premieres couches du support. La capacite de stockage d'oxygene (osc) mesuree montre que sur alumine, seul le rhodium est capable de promouvoir le stockage d'oxygene. Les valeurs d'osc suivent la composition metallique de la surface. La presence de cerine accelere considerablement le stockage mais masque l'effet du metal. La vitesse de la reaction no/co sur ptrh/al#2o#3 reduits, suit les variations de composition de la surface des catalyseurs

  • Titre traduit

    Characterization of ptrh/al#2o#3 and ptrh/ceo#2al#2o#3 bimetallic catalysts used in exhaust gas conversion


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Informations

  • Détails : 1 vol. (184 p.)
  • Annexes : 150 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 94/POIT/2260
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