Superacidité d'oxydes sulfatés : approches expérimentale et théorique

par Frédéric Babou

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Jacques C. Védrine.

Soutenue en 1994

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Jacques C. Védrine.


  • Résumé

    Le but de cette these est de determiner l'origine de la superacidite observee chez certains oxydes metalliques sulfates. Une etude preliminaire a permis de trouver les conditions optimales de preparation de quatre types d'oxydes sulfates de facon a obtenir pour chacun une acidite maximale. Cette acidite a ete mesuree a l'aide de reactions qui necessitent une catalyse acide. Par ce moyen il a ete etabli que parmi les oxydes etudies, seule la zircone sulfatee peut etre qualifiee de superacide. Il a donc ete effectue une etude approfondie des sites eventuellement responsables de l'acidite de cet oxyde sulfate. Cette etude a ete menee au niveau theorique et au niveau experimental; l'etude theorique a permis, au moyen de calculs ab initio, de montrer que les sites de lewis les plus forts detectables en milieu anhydre sont de force comparable a celle du trioxyde de soufre, ces sites se transforment par hydratation en sites acides de bronsted, de force comparable a celle de l'acide sulfurique. Ces resultats ont egalement ete obtenus par spectroscopie infra-rouge a l'aide de l'adsorption des memes molecules sondes que celles utilisees pour les calculs ab initio. La zircone sulfatee se trouve donc a la frontiere entre les solides acides et superacides, ce qui permet de conclure qu'une superacidite thermodynamique faible suffit pour obtenir une superacidite cinetique marquee


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Informations

  • Détails : 1 vol. (103 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [6] p.

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
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