Synthèse d'alcools supérieurs sur catalyseurs modèles à base de Ni : effets des promoteurs lithium, sodium, potassium et cuivre

par Evandro Brum Pereira

Thèse de doctorat en Sciences. Cinétique chimique et catalyse

Sous la direction de Guy-Antonin Martin.

Soutenue en 1994

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Guy-Antonin Martin.


  • Résumé

    Les recherches exploratoires realisees sur le ni supporte sur differents supports ont montre que les facteurs favorables a la formation des alcools superieurs sont l'addition d'alcalin et l'utilisation des supports tels que le cr#2o#3. L'etude des catalyseurs a base de ni/sio#2 promus aux alcalins lithium, sodium et potassium nous ont permis de mieux comprendre le role joue par ces alcalins vis-a-vis de la reaction d'hydrogenation du monoxyde de carbone sous 5 mpa. Nous avons confirme que les alcalins sont repartis a la fois sur la phase metallique et sur le support de silice et que leur propriete couvrante (metal et support) est d'autant plus grande que l'additif est plus basique. Nous avons montre que le lithium est plus efficace que les autres alcalins pour la synthese d'alcools superieurs. L'addition de cu au ni ne conduit pas aux alcools superieurs, mais l'addition simultanee de cu et li donne naissance a des solides tres selectifs en alcools superieurs. Les bons resultats obtenus sur li-ni-cu/sio#2 sont vraisemblablement lies a la conjonction de deux phenomenes: isolation des atomes de nickel et presence d'un ion alcalin (acide de lewis). L'etude des changements morphologiques intervenant lorsque le catalyseur est mis en contact avec le melange reactionnel a montre que les principales causes de vieillissement du ni/sio#2 est le frittage par migration d'especes ni-carbonyles. La presence de cu inhibe le frittage du nickel. En presence des alcalins la desactivation catalytique est essentiellement due aux depots de carbone, bien mis en evidence par htp et mesures magnetiques. Une etude de caracterisation des catalyseurs ni/sio#2 alcalinises par spectroscopie infrarouge de co et co#2 adsorbes avant reaction a permis de preciser les modifications de morphologie et d'etat electronique du catalyseur induits par les alcalins et d'identifier les especes carbonyles qui ne sont observees que lorsque le nickel et l'alcalin sont presents simultanement


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  • Détails : 1 vol. (viii-121p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [8] p.

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