Dynamique de spin dans les polyalkylthiophenes et theorie des etats polaroniques des polymeres conducteurs

par PATRICK LE GUENNEC

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de J.-P. TRAVERS.

Soutenue en 1994

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Ce memoire concerne la structure des excitations elementaires et leur transport dans les polymeres conducteurs. Le role des ions dopants et du desordre du polymere est mis en lumiere. La dynamique de spin permet d'etudier par rmn la dimensionnalite du mouvement des porteurs de spin et leurs coefficients de diffusion. Cette technique a ete appliquee a la famille des polyalkylthiophenes. L'influence de parametres structuraux sur la diffusion de spin et son anisotropie a ete etudiee, sur le poly(3-methylthiophene), le polybithiophene et le poly(3-hexylthiophene). Par ailleurs, les lignes directrices d'une theorie de la relaxation longitudinale dans les solides heterogenes sont developpees. Trois regimes temporels sont mis en evidence. Le regime des temps courts, regime critique associe au point fixe qu'est l'origine des temps, est universel. Le moment nucleaire varie comme le produit d'une puissance du temps par une exponentielle. L'exposant critique est calcule. Cette theorie propose une interpretation coherente de la relaxation du polybithiophene. La relation spin/charge est etudiee dans le cadre d'une reformulation des modeles statistiques, qui permet d'introduire et de traiter le desordre et les interactions. La theorie montre que le desordre de site reduit le nombre de polarons, tandis que d'autres formes de desordre et les interactions deplacent son maximum. Ces resultats suggerent un reexamen des relations spin/charge experimentales. Enfin, il est montre que les ions dopants induisent des etats polaroniques interchaines. La structure du polaron, du bipolaron et du reseau de solitons interchaines est etablie sur des modeles a un et n electrons. Le reseau de solitons interchaines a une phase metallique aux forts taux de dopage. Les ions paramagnetiques induisent des integrales d'echange ou l'effet kondo pour le reseau de solitons. Des resultats experimentaux qui confirment l'interet de cette approche sont discutes


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  • Détails : 294 P.
  • Annexes : 259 REF.

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