Elimination catalytique de polluants sulfures (h#2s, cos, cs#2) des effluents gazeux. Effet et modelisation de la sulfatation

par ANNE PIEPLU HERAMBOURG

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de O. SAUR.

Soutenue en 1994

à Caen .

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  • Résumé

    L'adsorption de so#2 et h#2s sur divers materiaux, l'oxydation de h#2s en soufre par l'oxygene ou par so#2 (reaction de claus), l'hydrolyse de cos et cs#2, et l'etude des catalyseurs de ces reactions ont fait l'objet de nombreux travaux resumes et commentes dans le premier chapitre. Cependant, beaucoup de points restent obscurs quant aux mecanismes de ces reactions et au vieillissement des catalyseurs. Par une methode originale de modelisation de la cinetique de la sulfatation de l'alumine par so#2 + o#2, nous avons etabli un mecanisme qui a revele l'importance de deux reactions: la desorption de so#2 qui a lieu parallelement a l'adsorption mais a une vitesse differente et la dissociation de o#2 sur des sites catalytiques. Il a ete adapte a la sulfatation en presence d'eau. Par contre, il ne peut etre applique de maniere simple a la sulfatation d'alumines sodees. En effet, l'etude en reactivite et en ir de l'hydrolyse de cos, de la reaction de claus et de la sulfatation sur de tels composes a montre que la presence de na augmente la basicite de l'alumine mais sa localisation non definie ne permet pas d'etablir clairement son role. Dans le dernier chapitre, des composes a base d'oxydes de fer et de chrome sont etudies comme catalyseurs de l'oxydation directe de h#2s en soufre. La presence de chrome diminue la taille des particules et induit la presence de groupements superficiels cr=o. L'etude ir de l'adsorption de molecules sondes montre que ces materiaux sont oxydants et peuvent donner des especes sulfate a partir de so#2 et h#2s en l'absence d'o#2 gaz. L'adsorption de h#2s par pulses montre que le chrome limite la sulfuration de ces composes. Leur etude systematique en reactivite a 230c en presence ou non de so#2 et h#2o a revele que le chrome ameliore nettement la selectivite en soufre, tout comme la presence d'eau dans la phase gaz. Cependant l'oxyde de fer est le plus actif. La presulfuration ou presulfatation de ces oxydes montre que la phase active est une forme oxydee de type sulfate, partiellement reduite


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  • Détails : 288 P.
  • Annexes : 240 REF.

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