Réactivité du méthanol et du dioxyde de carbone avec des oxydes et des complexes de l'étain (IV)

par Fabrice Piquemal

Thèse de doctorat en Catalyse

Sous la direction de Danielle Ballivet-Tkatchenko.

Soutenue en 1993

à Toulouse 3 .


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  • Résumé

    L'objectif de ce travail a ete l'etude d'une nouvelle voie de synthese par catalyse heterogene du carbonate de dimethyle, par reaction de carboxylation du methanol. L'adsorption des reactifs sur l'alumine montre la presence des groupes hydrogeno-carbonate et methoxo. La forme methoxocarbonate est presente apres coadsorption ou adsorption du carbonate et ne conduit pas en presence du methanol, au carbonate organique. Sur la silice et la silice-alumine, seule la physisorption est constatee. La synthese a ete envisagee a partir de complexes organometalliques d'etain (iv). Les essais en milieu homogene montrent une insertion du dioxyde de carbone dans la liaison sn-or. Par simple chauffage, la formation du carbonate de dimethyle est stchiometrique en raison de la formation d'un polymere organostannique. L'isolement de l'entite mononucleaire a ete envisage par dispersion sur support. Sur la silice, le depart d'un ligand butyle et la conservation des ligands ethoxo ont ete proposes. La modification de la sphere de coordination de l'etain ne permet plus au dioxyde de carbone de s'inserer. Sur l'alumine, le depart d'un ligand butyle et la conservation des ligands ethoxo ont ete proposes. La propriete d'insertion du dioxyde de carbone est conservee. Sur la silice-alumine, seul un ligand ethoxo est present, les ligands butyle demeurant. Le dioxyde de carbone s'insere dans l'unique liaison sn-or restante. Dans chaque cas, la synthese a pression atmospherique n'a pu conduire a la formation du carbonate de dimethyle

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Informations

  • Détails : 129 p

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 1993TOU30074
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