Thèse soutenue

Effets de l'auto-irradiation sur la solubilite des phases minerales enrichies en actinides

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Auteur / Autrice : THIERRY PROT
Direction : Jean-Claude Dran
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Terre, océan, espace
Date : Soutenance en 1993
Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

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La corrosion aqueuse des verres nucleaires et des materiaux constituant les differentes barrieres de stockage des dechets radioactifs en site geologique, devrait conduire a la formation de mineraux d'alteration (gel transitoire, carbonates, oxydes et oxyhydroxydes, mineraux argileux) enrichis en elements metalliques et en particulier en actinides emetteurs. Ces mineraux constitueraient une matrice secondaire de stockage en equilibre avec les solutions environnantes. Du fait de leur teneur en actinides qui peut etre de plusieurs ordres de grandeur superieure a la concentration initiale dans les verres, ces phases sont soumises a une auto-irradiation relativement intense, susceptible d'influer sur la retention d'influer sur la retention des actinides. La simulation des effets d'irradiation liee a la desintegration repose sur l'utilisation de faisceaux d'ions de plomb de 200 kev et d'helium de 1,8 mev. Les materiaux sur lesquels porte notre etude sont representatifs de matrices secondaires de confinements: d'une part, des couches hydratees developpees sur le verre nucleaire simule r7t7, et d'autre part, des mineraux d'alteration de formations granitiques tels que les carbonates representes par la calcite (caco#3) et les oxydes (hematite: fe#2o#3; magnetite: fe#3o#4) et oxyhydroxydes de fer (goethite: feooh). Dans tous les cas, nous avons cherche a mettre en evidence les effets directs de l'irradiation sur les materiaux et les effets indirects sur leur evolution ulterieure en cours de corrosion. Dans ce but, nous avons utilise une vaste panoplie de techniques d'analyses complementaires: r. B. S. , e. R. D. A. , r. N. R. A. , x. P. S. Et m. E. T. Les experiences ont clairement revele un effet d'irradiation dont l'extrapolation a la desintegration privilegie le role des particules contrairement au cas des verres nucleaires pour lequel les noyaux de recul ont un role preponderant. Toutefois, les doses d'irradiation necessaires sont improbables dans le contexte d'un stockage en formation geologique. Par consequent ce phenomene ne risque pas d'influer sur l'efficacite de la barriere geologique. Cependant, de telles doses pourraient etre atteintes dans des cas tres particuliers, comme par exemple lors de la formation de mineraux de transuraniens purs au voisinage immediat des dechets radioactifs (champ proche)