Thèse soutenue

Mise au point de méthodes de caractérisation physico-chimique de catalyseurs de post-combustion automobile de type trois voies : applications à leur désactivation
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Christophe Bouly
Direction : Daniel Bianchi
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences. Chimie physique. Cinétique et catalyse
Date : Soutenance en 1993
Etablissement(s) : Lyon 1
Jury : Examinateurs / Examinatrices : Daniel Bianchi

Résumé

FR

Le present travail porte sur la caracterisation des catalyseurs de post-combustion automobile du type trois voies (pt-rh/ceo#2-al#2o#3/cordierite), par des methodes physicochimiques. Quatre methodes sont developpees: 1) la mesure de l'activite catalytique dans des conditions proches de celles rencontrees sur vehicule (temps de contact, regime thermique, composition des melanges gazeux). Un seul detecteur non specifique (un spectrometre irtf) est utilise pour la mesure de la composition du gaz issu du reacteur; 2) le dosage des sites metalliques (sites actifs du catalyseur) par chimisorption d'hydrogene. Apres la definition des conditions d'adsorption, les spectres de desorption a temperature programmee permettent de distinguer les especes adsorbees sur le support de celles chimisorbees sur les metaux. Les catalyseurs neufs presentent des dispersions proches de 100%; 3) le dosage des oxygenes suivant leur energie de desorption (dtp) et leur energie d'activation d'hydrogenation (rtp). Le stockage d'oxygene sur les catalyseurs trois voies est un phenomene couramment evoque pour expliquer les performances des catalyseurs trois voies dans des conditions reductrices (regime perturbe). Les methodes developpees permettent de differencier sur ces catalyseurs, d'une part les especes superficielles des oxygenes massiques (dtp), et d'autre part les oxygenes en interaction avec les metaux de ceux du support (rtp). Ces methodes sont appliquees a l'etude de processus de desactivation des catalyseurs, comme le vieillissement thermique et l'empoisonnement chimique (effet de composes au plomb)