Mise au point de méthodes de caractérisation physico-chimique de catalyseurs de post-combustion automobile de type trois voies : applications à leur désactivation

par Christophe Bouly

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie physique. Cinétique et catalyse

Sous la direction de Daniel Bianchi.

Soutenue en 1993

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Daniel Bianchi.


  • Résumé

    Le present travail porte sur la caracterisation des catalyseurs de post-combustion automobile du type trois voies (pt-rh/ceo#2-al#2o#3/cordierite), par des methodes physicochimiques. Quatre methodes sont developpees: 1) la mesure de l'activite catalytique dans des conditions proches de celles rencontrees sur vehicule (temps de contact, regime thermique, composition des melanges gazeux). Un seul detecteur non specifique (un spectrometre irtf) est utilise pour la mesure de la composition du gaz issu du reacteur; 2) le dosage des sites metalliques (sites actifs du catalyseur) par chimisorption d'hydrogene. Apres la definition des conditions d'adsorption, les spectres de desorption a temperature programmee permettent de distinguer les especes adsorbees sur le support de celles chimisorbees sur les metaux. Les catalyseurs neufs presentent des dispersions proches de 100%; 3) le dosage des oxygenes suivant leur energie de desorption (dtp) et leur energie d'activation d'hydrogenation (rtp). Le stockage d'oxygene sur les catalyseurs trois voies est un phenomene couramment evoque pour expliquer les performances des catalyseurs trois voies dans des conditions reductrices (regime perturbe). Les methodes developpees permettent de differencier sur ces catalyseurs, d'une part les especes superficielles des oxygenes massiques (dtp), et d'autre part les oxygenes en interaction avec les metaux de ceux du support (rtp). Ces methodes sont appliquees a l'etude de processus de desactivation des catalyseurs, comme le vieillissement thermique et l'empoisonnement chimique (effet de composes au plomb)


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Informations

  • Détails : 1 vol. (121 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [7] p.

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