Préparation de catalyseurs Pd-Ni par coéchange et voie organométallique : caractérisation et réactivité

par Jean-François Faudon

Thèse de doctorat en Sciences. Catalyse

Sous la direction de Albert-Jean Renouprez.

Soutenue en 1993

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Albert-Jean Renouprez.


  • Résumé

    Ce travail a consiste a elaborer des catalyseurs bimetalliques pd-ni sur silice en utilisant soit une methode classique de coechange, soit le greffage d'un compose organometallique, le nickelocene, sur le palladium prealablement reduit. L'utilisation de la diffraction x effectuee sous courant d'hydrogene permet de suivre la formation et l'homogeneisation des solutions solides avec la temperature. La premiere methode conduit a des particules de 3 nm dont l'edx-stem montre qu'elles ont une distribution de composition etalee. Avec la methode de greffage, on obtient par contre des particules de 7 nm remarquablement homogenes, l'alliage se formant des la temperature de 350c. Les mesures de reactivite en hydrogenation du butadiene 1,3 indiquent qu'il se produit une segregation superficielle du palladium, ce qui est confirme par xps. De fait, la segregation semble dependre d'une part du diametre des particules (elle est plus importante sur celles de 6 que sur celles de 3 nm), d'autre part de la composition globale. Enfin l'evolution de la selectivite en butene-1 et butene-2 avec la composition permet de formuler une hypothese sur la forme d'adsorption du butadiene. Alors que le ni forme pour l'essentiel du butene-2-cis, la presence d'une quantite meme minime de pd en surface oriente la selectivite vers le butene-1: la forme d'adsorption basculerait d'un mode di-sigma a une forme di-pi liee


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Informations

  • Détails : 1 vol. (139 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 135-139

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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