Evolution des precipites a base de zirconium lors de l'oxydation et de l'irradiation d'alliages de zirconium (impact sur la cinetique d'oxydation d'alliages de zirconium)

par DOMINIQUE PECHEUR

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Pierre Desré.

Soutenue en 1993

à l'INP GRENOBLE .

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  • Résumé

    Le zircaloy-4, materiau de gainage des crayons combustibles utilise dans les rep francais, presente une vitesse d'oxydation plus elevee en reacteur qu'en autoclave. Il est par ailleurs etabli que la vitesse d'oxydation depend de la nature et de la repartition des precipites dans l'alliage. Or, ces conditions evoluent justement sous irradiation: en particulier les precipites s'amorphisent. Dans ce travail, nous etudions le role des precipites sur le processus d'oxydation des alliages de zirconium et l'impact de l'irradiation, notamment celui de l'amorphisation des precipites, sur cette oxydation. Le mode d'incorporation dans la couche d'oxyde, des precipites de reference et des precipites amorphises par irradiation ionique, est caracterise par microscopie electronique a transmission et par analyse edx. Les evolutions de composition chimique et de structure, qu'ils subissent au cours de leur oxydation, sont analysees et leurs consequences sur la cinetique d'oxydation sont discutees. A quelques centaines de nanometres de l'interface metal-oxyde, la remise en solution partielle du fer dans la zircone formee et l'augmentation de volume des precipites, dues a leur oxydation, pourraient retarder la destabilisation de la zircone quadratique et prolonger la formation d'une couche d'oxyde dense protectrice au-dela des premiers stades de l'oxydation. Ainsi, la transition cinetique des alliages de zirconium serait retardee et leur vitesse d'oxydation ralentie. Par ailleurs, les precipites amorphises par irradiation ionique et ceux de reference presentent dans la couche d'oxyde des evolutions semblables. L'amorphisation des precipites ne semble donc pas etre en mesure de modifier la cinetique de croissance de l'oxyde. Cependant, on constate experimentalement que la vitesse d'oxydation des materiaux irradies aux ions est plus elevee que celle des materiaux de reference. L'origine d'un tel effet reste toutefois mal comprise. Enfin, les premiers resultats des tests d'oxydation realises en autoclave blinde, sur des troncons de gaine de crayons combustibles irradies aux neutrons, sont presentes et commentes


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