Zeolithes y modifiees : texture, etude de l'acidite par ftir, activite catalytique dans la reaction d'hydroconversion du benzene

par SAID KHABTOU

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de THERESE CHEVREAU.

Soutenue en 1993

à Caen .

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  • Résumé

    Des zeolithes hys de rapports si/al#r variant de 9 a 40 ont ete obtenues par vapotraitements. Les modifications des solides et l'extraction de la phase amorphe ont ete suivies par analyses chimiques, adsorptiometrie du benzene et diverses spectroscopies. L'analyse des donnees experimentales et leur traitement mathematique montrent que la phase amorphe obtenue apres desalumination du reseau est surtout aluminique et localisee a 65 % dans les supercages. La charpente zeolithique est toujours conservee lors des lavages partiels mais ne resiste pas a un exces d'acide. Une methode d'estimation de la masse molaire de ces zeolithes vapotraitees a ete elaboree. Les spectres ir de ces zeolithes peuvent presenter des hydroxyles tres acides vibrant vers 3600 et 3525 cm#1. Les coefficients molaires d'extinction des bandes zeolithiques ont ete determines par adsorption de pyridine a 200c (hf,bf) ou a 350c(3600+3525). La decomposition du massif des hydroxyles acides permet de denombrer les oh hf, bf et 3600+3525, de montrer la nature zeolithique des oh(3600) et oh(3525) et de deduire le nombre de charges positives portees par les cations aluminiques susceptibles d'engendrer la tres forte acidite de bronsted par effets inductifs sur les hydroxyles hf et bf. Les zeolithes vapotraitees vers 550c catalysent l'hydroconversion du benzene en toluene, cycloalcanes, alcanes legers (c#3-c#5) et coke. La conversion en alkylation passe par un maximum (32% a 375c) en fonction du temps de travail. Par etude ftir de l'acidite avec l'ethylene, une correlation a ete etablie entre l'activite du catalyseur et le nombre n#o#h#(#3#6#0#0#) initial. Ces sites conferent a ces solides un pouvoir hydrogenant


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  • Détails : 182 P.
  • Annexes : 145

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