Etude par microscopie electronique et spectroscopie de pertes d'energie de petites particules metalliques sur support oxyde

par ELISABETH LEFEVRE

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Christian Colliex.

Soutenue en 1992

à Paris 11 .

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  • Résumé

    La comprehension et la maitrise de la reactivite chimique d'un systeme de particules metalliques sur support oxyde implique de caracteriser au niveau atomique la structure et chimie de ses constituants. Nous avons donc utilise la microscopie electronique a balayage en transmission et la spectroscopie des pertes d'energie a haute resolution spatiale pour etudier les proprietes electroniques du catalyseur ni/ceo#2 lsa. L'etude a ete concentree sur les signaux de l'oxygene, du cerium et du nickel, leurs intensites respectives permettant d'evaluer la composition locale, et de visualiser ainsi la reduction de ceo#2 en un compose substchiometrique ceo#x sous le faisceau d'electrons. Simultanement, nous avons observe un changement des structures fines du seuil o-k et de la resonance principale du seuil ce-n#4#5, et une inversion de l'intensite des pics ce-m#5 et m#4. Les objectifs initiaux de l'etude (detection d'un transfert de charges entre metal et support par analyse des structures fines en spectroscopie eels) etaient donc en partie masques par ces effets d'irradiation. L'interpretation des structures fines consiste en l'analyse du seuil o-k de ceo#2 dans une approche d'orbitales moleculaires (information sur la symetrie locale et le type d'orbitales occupees), ses structures elnes (5-40 ev au-dessus du seuil) et exelfs (40-200 ev au-dessus du seuil) nous informant sur l'environnement du site excite. L'etude des seuils cen#4#5 et m#4#5 nous a renseignes sur l'occupation des orbitales f dans les etats fondamental et excite. De plus, nous avons pu reveler des comportements typiques aux interfaces: un contact propre en general, avec parfois presence de composes intermediaires (nio) associes a une reduction de l'oxyde de cerium. En conclusion, cette etude a permis de definir les outils disponibles pour une caracterisation spectroscopique locale des interfaces. L'etape suivante consistera a les utiliser sur un systeme modele metal/oxyde, avant d'aborder efficacement les situations complexes des catalyseurs a caractere plus industriel


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Informations

  • Annexes : 110 REF

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
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  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-010981
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