Etude de la fonction cinétique de dissolution d'un verre nucléaire

par Fabienne Delage

Thèse de doctorat en Milieux denses et matériaux

Sous la direction de Francis Larché.

Soutenue en 1992

à Montpellier 2 .


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  • Résumé

    Ce travail a pour but d'etablir une fonction cinetique de dissolution dans l'eau, du verre nucleaire borosilicate inactif de reference r717. Les contributions au processus global de dissolution, des mecanismes de reaction de surface et de diffusion du silicium dans la solution interstitielle de la pellicule d'alteration, sont etudiees sur un intervalle de temps a l'echelle du laboratoire. Deux approches sont developpees: l'une experimentale, l'autre modelisatrice. Demarche experimentale. Les principaux resultats sont les suivants: les vitesses initiales de corrosion evoluent entre 90 et 250c selon une loi de type arrhenius; des correlations lineaires entre le taux de silicium piege dans la pellicule d'alteration et la concentration du silicium en solution peuvent etre etablies pour toutes les temperatures considerees; la diffusion du silicium dans la solution interstitielle de la pellicule d'alteration est mise en evidence dans des conditions experimentales a faible taux de renouvellement de solution; des concentrations en solution, quasi-stationnaires, peuvent etre observees a 110 et 150c pour des experiences menees a fort rapport surface de verre sur volume de solution. Modelisation. La cinetique de dissolution est decrite par une conjugaison des relations: equation cinetique du premier ordre par rapport au silicium et premiere loi de fick appliquee a la diffusion du silicium dans la solution interstitielle de la pellicule d'alteration. La simulation de la formation de la pellicule d'alteration est effectuee sur la base de la precipitation d'hydroxydes et carbonates, et du piegeage partiel du silicium selon les lois proposees precedemment. La reproduction des resultats experimentaux par le code de calcul est assez satisfaisante. Dans tous les cas etudies, la diffusion du silicium dans la solution interstitielle de la pellicule d'alteration ne peut etre negligee

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  • Détails : 178 p
  • Annexes : Bibliogr.: p. 131-136

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  • Cote : TS 92.MON-159
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