Etude de la structure à l'échelle nanométrique des verres inorganiques et de polymères par diffusion Raman basse fréquence

par Taoufiq Achibat

Thèse de doctorat en Sciences. Matériaux luminescents

Sous la direction de Eugène Duval.

Soutenue en 1992

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Eugène Duval.


  • Résumé

    Dans les materiaux amorphes, les modes de vibrations acoustiques sont localises par le desordre, si bien qu'ils donnent lieu a une diffusion raman de la lumiere. L'intensite de cette diffusion est fonction de la densite d'etats de vibration et d'un coefficient de couplage des modes de vibrations avec la lumiere. Le comportement de ces deux quantites depend fortement de la structure dynamique du systeme etudie. Dans le cas de la quasi totalite des verres, la diffusion raman presente des caracteristiques universelles: bande large basse frequence appelee pic de bosons. Ce dernier correspond bien a l'exces de densite d'etats observee en diffusion inelastique de neutron par rapport a la contribution de debye. La comparaison avec les mesures de diffusion inelastique de neutrons qui donnent directement la densite d'etats de vibration, a montre dans beaucoup de verres (sio#2, as#2s#3. . . ) que c(w) varie comme dans un domaine de basses frequences plus ou moins large, montrant ainsi que l'exces de vdos ne peut etre interprete par un maximum de c(). Nous avons developpe un modele qui interprete l'evolution de c() et g(w) par une structure discontinue des verres, composee d'inhomogeneites, ou blobs, a l'echelle du nanometre. La meme interpretation est donnee pour la diffusion raman basse frequence des polymeres amorphes. Suivant des traitements aussi bien thermiques que mecaniques, l'evolution de l'ordre ou du desordre de la structure des materiaux amorphes peut etre observee sur les spectres de diffusion raman. Cet effet sur la diffusion raman se manifeste, d'une part, par la variation de l'intensite du pic de bosons caracteristique des materiaux desordonnes par rapport a la bande acoustique et, d'autre part, par le changement de la dimension spectrale


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