Espèces intermédiaires en synthèse du méthanol sur des catalyseurs aérogels CuO-ZnO supportés par la zircone (ZrO2)

par Mohamed Khalfallah

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie-physique

Sous la direction de Daniel Bianchi.

Soutenue en 1992

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Daniel Bianchi.

mots clés

• Méthanol -- Synthèse (chimie)
• Adsorption
• Zircone
• Hydrogénation
• Aérogels

Résumé

Le present travail porte sur l'etude de la reactivite des especes adsorbees formees sur des aerogels zro#2 et zno/zro#2, par adsorption des reactifs et produits de la synthese du methanol a partir de co/h#2 et co#2/h#2. Les especes sont denombrees et quantifiees par desorption a temperature programmee utilisant un spectrometre de masse comme detecteur. Elles sont identifiees et leurs reactivites sont etudiees par analyse de leurs spectres ir enregistres grace a une cellule ir metallique adaptee. Cette cellule a ete mis au point lors de cette etude. Elle permet l'enregistrement des spectres des especes adsorbees sur un catalyseur soumis a un debit controle de reactifs gazeux, a la pression atmospherique et dans une gamme de temperatures comprises entre 25 et 600c. Sur zro#2, les especes adsorbees formees par l'adsorption de co (formiate et differents carbonates) ou de co#2 (differents carbonates) ne sont pas hydrogenables sous une atmosphere de h#2 a des temperatures comprises entre 25c et 350c. Ceci a ete relie a l'absence d'une adsorption significative de h#2 sur le solide. Sur zno/zro#2, les especes formees par adsorption de co et co#2 sont analogues a celles detectees sur zro#2 mais leurs proportions differentes. Sur ce solide, il est montre que le formiate forme par adsorption de co s'hydrogene lentement a 250c en methoxyle adsorbe, alors qu'un carbonate unidente forme par l'adsorption soit de co#2, soit de co, s'hydrogene tres rapidement en formiate. Sur ce solide les especes adsorbees peuvent etre hydrogenees grace a la presence de zno capable d'activer l'hydrogene. Les interpretations des etapes des reactions superficielles conduisant aux methoxyles sont supportees par un modele cinetique etaye par un traitement quantitatif des spectres irtf

Titre traduit

Reactivity of surface species formed by the adsorption of the reactants and the products of metahnol synthesis from co/h#2 and co#2h#2 on zirconia and zno supported on zirconia aerogels

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