Intermediates species in methanol synthesis over cuo/zno aerogels catalyst supported by zirconia (zro#2)

par MOHAMED KHALFALLAH

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de DANIEL BIANCHI.

Soutenue en 1992

à Lyon 1 .

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  • Résumé

    L'etude presentee porte d'une part sur la caracterisation des especes absorbees formees par contact (entre 25c et 350c) des reactifs (co, co#2, h#2) et produits (h#2o, ch#3oh) de la synthese du methanol a partir de co/h#2 ou de co#2/h#2 sur quatre solides aerogels: zircone pure ou impregnee de zno et cuo (purs ou mixtes). D'autre part la determination des especes pouvant etre considerees comme des intermediaires absorbes de la formation du methanol a ete realisee. Le denombrement des especes absorbees ainsi que leurs concentrations superficielles ont ete faites par des experiences en regime transitoire (chimisorption, thermodesorption dtp, ou thermoreaction rtp). Leurs structures chimiques ont ete precisees a l'aide de la spectroscopie ir. La determination du role d'intermediaire reactionnel des especes a porte sur le solide zno/zro#2. L'adsorption de co ou de co#2 a 250c donne differents carbonates mais seul le carbonate unidente s'hydrogene rapidement en formiate grace a l'hydrogene absorbe caracterise par un pic de dtp a t#m=205c. Le formiate forme s'hydrogene ensuite lentement en methoxyle. Le formiate peut egalement etre forme directement des l'adsorption de co a 150c par reaction entre co et les hydroxyles du solide. Lorsque l'adsorption de co est realisee a 350c, le carbonate unidente subit deux reactions d'hydrogenation rapide, l'une en formiate, l'autre en methoxyle via un intermediaire non identifie (hydrogenation rapide). Cette reaction provient de la creation a 350c de nouveaux sites chimisorbant h#2 (pic de dtp a t#m=310c) par l'interaction de co avec la surface du solide


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  • Annexes : 111 REF

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