Etude des interactions moleculaires dans les melanges eau/monomethylhydrazine liquides et solides

par TOUFIK ELWIDADI

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de JEAN-CLAUDE BUREAU.

Soutenue en 1992

à Villeurbanne, INSA .

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  • Résumé

    L'etude des interactions moleculaires dans les melanges eau/monomethylhydrazine (mmh) a ete menee dans un premier temps par analyse des spectres raman des melanges liquides eau/mmh, dans tout le domaine de concentration. Apres une re-attribution complete des frequences correspondant a la mmh, les variations observees sur les spectres raman ont ete expliquees en termes de deformation du squelette c-n-n de la mmh. Des raies raman ont ete attribuees aux dimeres de la mmh et d'autres aux hydrates mmh, nh#2o. Un modele simple de la molecule de monomethylhydrazine a ete mis au point. Il a ete utilise pour etudier les fluctuations de l'angle c-n-n. Il confirme que l'angle c-n-n est ouvert par la solvatation par rapport au dimere. Il a ete observe que les interactions entre molecules d'eau et de mmh etaient fortes, et correspondaient a des interactions electrostatiques fortes. L'etude a ensuite ete poursuivie par spectrometrie raman sur des solutions refroidies jusqu'a des temperatures ou elles deviennent solides (jusqu'a 150 k). Il a ete observe que les especes chimiques presentes dans les melanges variaient au cours du refroidissement et que l'evolution continuait, meme lorsque l'etat solide etait atteint. Deux types d'interactions entraient en competition lors du refroidissement (i) une association des molecules a courte distance favorisant le regroupement en chaines des molecules de mmh, toujours liees avec des molecules d'eau; (ii) une association a longue distance, mettant en jeu des regroupements importants de molecules de mmh et d'eau. Les associations a courte distance continuent a se produire et a faire evoluer le melange, meme dans la phase solide. Neanmoins, les associations a longue distance empechent la formation d'un cristal et conduisent a l'obtention d'un verre. Une etude calorimetrique, menee par analyse calorimetrique differentielle, est venue confirmer les resultats observes par diffusion raman ainsi que le caractere vitreux des melanges


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  • Annexes : 66 REF

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