Proteines fer-soufre de type rieske : synthese, caracterisation et etudes physico-chimiques de modeles biomimetiques a ligands quinoniques et imidazoles

par CORINNE TONON

Thèse de doctorat en Sciences biologiques et fondamentales appliquées. Psychologie

Sous la direction de JEANNE JORDANOV.

Soutenue en 1992

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Les proteines de rieske sont des proteines 2fe-2s particulieres, mises en evidence en 1964 et encore bien mal connues. On pense que, contrairement aux proteines fer-soufre classiques, le cur 2fe-2s n'est pas seulement environne de ligands cysteiniques, mais aussi entoure de ligands a caractere n ou o donneurs. Pour mieux connaitre ces proteines, nous avons synthetise des modeles chimiques de leur site actif, avec des ligands quinoniques (o donneurs) et imidazoles (n donneurs). La procedure de synthese suivie a ete d'amener le cur 2fe-2s par l'intermediaire des agregats de depart (et#4n)#2fe#2s#2x#4 (x=cl, br, i) et (et#4n)#2fe#2s#2(clbr)#2, puis de substituer les halogenures par le ligand de notre choix. Les ligands quinoniques (ortho et para), utilises dans leurs trois etats redox, ont souvent conduit a la destruction du cur 2fe-2s et a des composes 2fe-2s tres instables. Les ligands imidazoles (mono, bi et tri-dentates), utilises sous leur forme neutre, ont permis d'acceder a certains composes 2fe-2s et 4fe-4s, dont les caracteristiques spectroscopiques et redox se rapprochent de celles des proteines de rieske. Un essai de differenciation des fers, pour obtenir une coordination mixte imidazole/thiolate, a conduit a un centre 3fe-4s ou chaque fer est lie a un ligand de type different (halogenure, thiolate, imidazole)


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