Etude par spectroscopie infra-rouge de l'effet de la structure et de la desalumination de diverses zeolithes sur leur acidite de bronsted

par MOHAMED MAACHE

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de J. C. LAVALLEY.

Soutenue en 1992

à Caen .

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  • Résumé

    La spectroscopie ir de sondes adsorbees soit a 150c (pyridine) soit a basse temperature (c#2h#4,co) a permis de caracteriser le nombre et la force des sites acides de bronsted en fonction de la structure et des traitements de desalumination subis par diverses familles de zeolithes acides: hy; h beta; h mordenites; h offretites; h-mfi. Les principaux resultats concernent: i) l'attribution des differentes bandes i. R. Dues aux groupements hydroxyle: hydroxyles zeolithiques: dans le cas particulier des mordenites, l'etude detaillee des spectres permet de distinguer deux types de groupements zeolithiques dont l'un est situe dans les petits pores (ou side-pockets). Groupements silanol: la multiplicite de la bande (oh) due aux groupements silanol est liee a la nature (silice ou silice alumine) des phases amorphes presentes et aux defauts structuraux. Ii) la force des sites acides de bronsted. Les deplacements (oh) observes par adsorption des deux sondes co et c#2h#4 conduisent a la meme echelle d'acidite. Aux hydroxyles zeolithiques correspondent deux types de sites acides, fort et faible, suivant leur environnement cristallin (presence de defauts). Il apparait que la force des sites depend peu de la structure des zeolithes. Par contre elle varie avec la desalumination, surtout dans le cas des solides hy. La transformation des deplacements (oh) ou du nombre d'onde (co) en echelle h#0 montre le caractere superacide des hydroxyles caracterises, dans le cas de hy hydrotraitees vers 500-600c, par la bande a 3600 cm##1. Iii) le nombre de sites acides de bronsted. Le nombre de sites determine par l'intensite de la bande pyh#+ a 1540 cm##1 est toujours plus faible, que le nombre de sites attendus d'apres le rapport si/al#i#v de charpente. Ce resultat a ete attribue a la presence d'especes aluminiques cationiques. Des valeurs encore plus faibles sont obtenues a partir de l'intensite de la bande (co), ce qui tend a montrer que la pyridine deplace en partie ces especes aluminiques cationiques


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  • Annexes : 379 REF

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