Nouveaux radicaux phosphorés pour la polarisation dynamique nucléaire : études théorique et expérimentale

par Cécile Palau

Thèse de doctorat en Physique nucléaire

Sous la direction de Paul Tordo.

Soutenue en 1992

à Aix-Marseille 1 .


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  • Résumé

    Notre etude a concerne l'examen des perspectives qu'offrent les radicaux phosphoniumyle, et phosphoranyle, pour les applications de la polarisation dynamique nucleaire (pdn) en magnetometrie des champs faibles. Nous avons prepare une serie de tris(chlorophenyl)phosphines et determine leur structure par utilisation de la diffraction des rayons-x et de la mecanique moleculaire. Le radical tris(2,6-dichlorophenyl)phosphoniumyle a pu etre caracterise en solution par resonance paramagnetique electronique, mais sa duree de vie est insuffisante pour des applications en pdn. Des mesures et une modelisation de la largeur de raie ont montre que pour les radicaux phosphoniumyle, ce parametre est incompatible avec les exigences de performance de la pdn en magnetometrie des champs faibles. Pour les radicaux phosphoranyle de structure bipyramide trigonale, nous avons montre que la largeur de raie, le nombre de niveaux d'energie magnetique et la valeur du couplage hyperfin correspondent parfaitement aux criteres necessaires pour une amelioration des performances du magnetometre a pdn. Neanmoins la plupart des radicaux obtenus ne presentent pas une stabilite suffisante pour des applications en pdn. Des etudes cinetiques sur certains radicaux phosphoranyle comportant des liaisons oxygene-silicium, ont montre que ces liaisons conduisent a un fort ralentissement de la fragmentation. D'autre part nous avons mis en evidence pour ces radicaux l'existence d'un equilibre monomere-dimere. Nous avons prepare divers nouveaux precurseurs de radicaux phosphoranyle et certains de ces radicaux ont pu etre etudies par rpe en phase solide

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