Evolution structurale des catalyseurs pt/al#2o#3 pendant la reduction et sous reaction d'hydrocarbures : une etude exafs sous haute temperature, haute pression

par NICOLE GUYOT-SIONNEST SOMORJAI

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de HERVE DEXPERT.

Soutenue en 1991

à Paris 11 .

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  • Résumé

    La technique exafs a ete utilise pour etudier la structure et la coordination des particules metalliques de catalyseurs, chlore et non-chlore pt-gamma-al#2o#3, in situ pendant la reduction, la deposition de carbone et la desorption de carbone. Les catalyseurs etaient places dans un reacteur pendant les experiences exafs, ce qui a permis de les soumettre aux conditions experimentales de haute pression, haute temperature et en reaction avec des hydrocarbures. Pendant la reduction des catalyseurs, nous avons demontre que la taille des particules metalliques etait determinee par le protocole de la reduction, et qu'une correlation existait entre le nombre de coordination et la distance interatomique: plus le nombre de coordination metal-metal etait petit, plus la distance metal-metal etait contractee. Nous avons aussi montre que le chlore peut stabiliser les liaisons pt-o. Pendant la reaction sous hydrocarbure, l'exafs nous a permis de montrer la formation d'une couche stable de carbone chimisorbe sur le platine. Avec l'accumulation de carbone, les selectivites du catalyseur ont change, mais l'environnement local de la structure metallique n'a pas ete modifie. Nous avons montre par l'exafs que cette couche de carbone chimisorbe peut etre enleve par traitement thermique sous hydrogene, mais la taille des particules metalliques reste non-modifie. Nous avons suggere que le carbone restant sur le catalyseur est localise sur l'alumine


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Informations

  • Annexes : 220 REF

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Accessible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-010245
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