Caracterisation des catalyseurs du couplage oxydant du methane

par JEAN-LUC DUBOIS

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de CHARLES CARMERON.

Soutenue en 1991

à Paris 6 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    La conversion catalytique du methane en ethane et ethylene, ou couplage oxydant du methane, peut etre effectuee sur de nombreux oxydes, parmi lesquels on peut citer l'oxyde de plomb, de nombreuses combinaisons des oxydes des groupes ia et iia ainsi que des oxydes de terres rares. La presente etude concerne la caracterisation des catalyseurs du couplage oxydant du methane dans leur ensemble et a pour but de determiner les caracteristiques communes des catalyseurs actifs, selectifs et stables. Les criteres suivants ont ete retenus: (1) basicite des oxydes, (2) absence de cations reductibles en surface et resistance a l'hydratation, (3) semi-conductivite de type p des oxydes, a haute temperature en presence d'oxygene, (4) faible porosite du catalyseur et influence de la morphologie de surface, et (5) carbonates stables a haute temperature. L'influence de la morphologie de la surface a ete mise en evidence en testant trois oxydes de lanthane de morphologies differentes. Des ecarts sur la selectivite en produits de couplage ont ete observes et potentiellement attribues a la difference de morphologie. La stabilisation des carbonates de surface sur les oxydes de lanthane, yttrium et thorium, par dopage avec des composes du groupe iia, conduit a une diminution importante de la selectivite en co et a une augmentation de la selectivite en produits de couplage. Le superoxyde de surface est suggere responsable de l'augmentation de la production de co par un processus heterogene. Un equilibre de surface comprenant les ions superoxydes peroxycarbonate (ooco#2)#2# et o# est suggere pour tenir compte de l'ensemble des observations experimentales


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  • Annexes : 526 REF

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  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1991
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