Conversion de l'isopropanol : réaction test d'acidobasicité, applications aux catalyseurs oxydes

par Abdellah Ouqour

Thèse de doctorat en Sciences. Catalyse

Sous la direction de Jacques C. Védrine.

Soutenue en 1991

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Jacques C. Védrine.


  • Résumé

    La reaction de conversion de l'isopropanol est largement utilisee comme reaction test de l'acidobasicite des catalyseurs solides. En effet, il est admis que la formation du propene par deshydratation necessite des sites acides alors que la formation de l'acetone par deshydrogenation se fait sur un couple de sites acide-base. L'acetone peut aussi se former en milieu oxydant par oxydeshydrogenation; dans ce cas, le site actif serait un couple de sites redox. Cette these a pour objectif de verifier la validite de cette reaction test et de definir des protocoles d'utilisation pour quelques familles de catalyseurs oxydes. Dans une premiere partie, une etude cinetique des reactions de deshydratation et de deshydrogenation a ete realisee en presence de deux types de catalyseurs: l'un, nb205, essentiellement acide conduisant selectivement au propene, l'autre comoo4 deshydratant et deshydrogenant. Cette etude a permis de montrer que les sites de deshydratation et de deshydrogenation sont independants. Par contre, les sites d'oxydes hydrogenation pourraient deriver des sites deshydrogenants. La selectivite de la reaction en propene et acetone, a l'etat stationnaire et en absence d'oxygene, rend bien compte des proprietes acidobasiques. Cependant, la difference importante entre les energies d'activation de formation du propene et de l'acetone montre a l'evidence que les resultats de la reaction test dependent de la temperature de reaction. Dans la deuxieme et la troisieme parties, nous avons utilise cette reaction pour caracteriser differentes familles de catalyseurs oxydes utilises dans des reactions d'oxydation menagee. Cette reaction nous a permis de mettre en evidence: a) une variation du nombre de sites deshydratants, au cours de la calcination de l'acide niobique, b) une modification de la nature des sites par depot de moo3 sur nb205, c) une correlation entre les proprietes oxydoreductrices et basiques des molubdates mixtes de co et de ni (ou fe); d) une correlation entre la selectivite en propene dans l'oxydesydrogenation du propane et les proprietes basiques des catalyseurs vmgo, e) la confirmation de la modification des catalyseurs a base de phosphates de fer par ajout d'alcalins en relation avec l'oxydeshydrogenation de l'acide isobutyrique. Ces resultats montrent que la reaction de conversion de l'isopropanol peut etre consideree comme une methode complementaire des techniques physiques pour caracteriser une meme famille de catalyseurs. Elle peut etre aussi utilisee pour comparer differentes familles de catalyseurs, a condition de ne pas oublier que la selectivite depend de la temperature de reaction et que la seule mesure des vitesses de reaction ne permet pas d'avoir acces au nombre relatif des sites acides et basiques


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  • Détails : 1 vol. (136 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [10] p.

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