Évolution des propriétés physico-chimiques des oxydes BixGd1−xVO4, catalyseurs d'hydrogénation du dioxyde de carbone

par Mahfoud Agunaou

Thèse de doctorat en Spectrochimie

Sous la direction de Jean-Marie Leroy.

Soutenue en 1991

à Lille 1 .


  • Résumé

    Le présent travail concerne les oxydes mixtes du système BixGd1−xVO4. Leurs préparations et leurs caractérisations, par différentes techniques spectroscopiques, font l'objet de la première partie de l'étude. Dans un deuxième temps, leurs performances, comme catalyseurs dans l'hydrogénation du dioxyde de carbone, sont évaluées. Deux domaines de solutions solides de structures quadratique et monoclinique pour respectivement: 0<x<0,64 et 0,93<x<1, sont mis en évidence. En outre, la spectroscopie Raman révèle deux sous-domaines dans la phase quadratique. Les degrés d'oxydation et les environnements des cations sont caractérisés par spectroscopies XPS et de réflectance diffuse. L'influence de la substitution de Gd3+ par Bi3+ se traduit par un renforcement de la densité électronique autour du cation V5+ et une variation des longueurs de liaisons Gd-O et Bi-O. Lors de la réaction catalytique, les principaux produits de la réaction sont : CO et CH4. A basse pression (2. 105 Pa), la réaction est nettement orienté vers la formation de CO, alors qu'à moyenne pression (21. 105 Pa) la sélectivité pour CH4 devient importante. L'évolution des performances avec les compositions des catalyseurs permet de corréler l'activité à la teneur initiale en Bismuth des oxydes. Les solides caractérisés après test présentent du bismuth métallique et du vanadium+3 (x=). L'étude de l'influence d'un prétraitement réducteur sur les performances du catalyseur et sur sa composition superficielle montre que l'évolution de l'activité, en fonction de la température de réduction, peut être liée à la teneur superficielle en bismuth (x=0,5), ou à la formation de groupement OH susceptibles de bloquer les sites actifs lors de la réaction (x=0,9 et x=0,99)

  • Titre traduit

    Study of the physico-chemical proprieties of the mixed oxides BixGd1−xVO4, catalysts for the hydrogenation of carbone dioxide


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Informations

  • Détails : 1 vol. (181 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chaque chapitre

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  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 50376-1991-106
  • Bibliothèque : Ecole nationale supérieure des mines. Centre de documentation et d'information.
  • Consultable sur place dans l'établissement demandeur
  • Cote : 621.381 FON
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