Gels polymeres. Particules minerales et reticulation. Gonflement, viscoelasticite, r. M. N

par Olivier Girard

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Jean-Pierre Cohen-Addad.

Soutenue en 1991

à Grenoble 1 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Ce travail concerne les proprietes physiques de milieux polymeres observes a differents etats de percolation. Deux systemes sont etudies. Le premier resulte du malaxage de chaines siloxanes avec de la silice de pyrogenation. L'analyse de la loi d'adsorption conduit a la statistique de la chaine adsorbee; elle reste gaussienne, comme dans le fondu polymere dans lequel sont immergees les particules. Les melanges situes en deca du seuil de percolation sont caracterises par des mesures de viscoelasticite. Ces experiences mettent en evidence le role preponderant du reseau de silice. L'elasticite du milieu, au-dela du seuil de percolation, est caracterisee par des mesures de gonflement. Enfin, des mesures de relaxation magnetique nucleaire (rmn) au cours du processus de saturation de la surface minerale, mettent en evidence la densification de la phase adsorbee. Le deuxieme systeme est compose de courtes chaines siloxanes fonctionnalisees par des groupes vinyles aux deux extremites, ou par des groupes silanes repartis aleatoirement le long du squelette de la chaine. La gelification s'effectue par la reaction d'hydrosilation catalysee par le platine. Les mesures rmn au cours du processus de gelification permettent de suivre l'evolution de trois populations: les chaines non reticulees, les amas de petites tailles et les amas de grandes tailles. Ces mesures permettent aussi l'etude de la dynamique des amas de petites tailles. La croissance de l'energie dipolaire residuelle reflete, par ailleurs, la densification du gel. Il apparait que le seuil de percolation est donne par une condition de recouvrement des amas, ce qui est attribuable au catalyseur. De plus, les mesures rmn en presence de solvant montre le caractere specifique de chaque gel, suivant les conditions de preparation. Enfin, la dynamique de courtes chaines libres diffusant dans un gel permet de quantifier la fraction de volume libre dans le gel


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